宽频柔性吸波薄膜：连续界面与磁化增强策略组装MXene-rGO/CoNi复合薄膜

高频通讯如5G技术的普及在制造便利的同时，也产生了大量的电磁辐射污染，不仅危害人类的生命健康，而且严重干扰了各种电子仪器的正常工作。吸波材料通过电磁能—热能转换吸收电磁波，能够有效解决上述辐射问题。过渡族金属碳化物或碳氮化物(MXene)在电磁功能领域具有重要应用潜力。然而，MXene过高的介电常数导致电磁波难以进入材料，因此吸波性能较差。在本工作中，利用静电相互作用制备了柔性MXene-rGO/CoNi复合吸波薄膜，通过MXene的介电性质调控与磁化实现了优良的吸波性能。

Self-Assembly MXene-rGO/CoNi Film with Massive Continuous Heterointerfaces and Enhanced Magnetic Coupling for Superior Microwave Absorber

Xiao Li, Zhengchen Wu, Wenbin You, Liting Yang, Renchao Che*

Nano-Micro Letters (2022)14: 73

https://doi.org/10.1007/s40820-022-00811-x

本文亮点

1. 柔性复合薄膜表现出强吸收和宽频谱的吸波性能，最低反射损耗值达到−54.1 dB，有效吸收带宽为5.1 GHz；

2. 提出了界面设计和磁化两种策略，分别调控MXene的介电常数与磁导率，能够有效优化其阻抗匹配性质；

3. 利用透射电镜电子全息技术证明了多重界面极化机制与CoNi纳米颗粒间的磁耦合相互作用机制，解释了微结构与宏观性能的物理关联。

内容简介

吸波材料能够有效屏蔽电磁波探测和消除辐射污染，在电磁防护和军事隐身等领域具有重要应用。此外，吸波材料也集成了高灵敏、长距离和高电磁能转换效率的优势，在运动检测、生物医疗和能源转换等领域具有广阔的应用前景。复旦大学车仁超课题组利用MXene高导电性和表面官能团丰富的特性，通过rGO插层的界面设计和CoNi合金修饰磁化，制备出了具有优异吸波性能的柔性MXene吸波薄膜。在该材料中，界面设计调控了复合材料的介电性质，磁化策略增强了磁损耗性能，从而优化了薄膜的阻抗匹配性质，实现了宽频强吸收的吸波性能。另外，利用透射电镜电子全息技术原位观测了界面处的载荷分布和磁纳米颗粒的杂散磁场分布，证明了界面极化和磁耦合相互作用两种吸波机制，为MXene薄膜吸波材料的结构设计提供了理论基础。

图文导读

I MXene-rGO/CoNi复合薄膜的制备

MXene与rGO的表面均具有丰富的官能团，Zeta电位分别为−20.1 mV与−5.57 mV。为了实现静电组装，首先通过二烯丙基二甲基氯化铵修饰rGO/CoNi复合材料，使其表面带正电荷。然后通过抽滤方法均匀组装MXene与rGO/CoNi制备柔性的复合薄膜。

图1. MXene-rGO/CoNi复合薄膜的制备流程图、组装过程中的Zeta电位变化与实物照片。

II 微结构表征

通过静电相互作用组装的薄膜具有均匀的组分分布。CoNi纳米颗粒均匀的分布在rGO的表面，没有发生自发的聚集。薄膜中CoNi纳米颗粒修饰的rGO插层在MXene中，有效的抑制了MXene的自聚集。逐渐增大薄膜中rGO/CoNi的含量，XRD谱中代表(002)晶面的峰从6.6°移动至5.8°，证明了因插层导致的晶面间距扩张。此外，在CoNi纳米颗粒和MXene中都出现了明显的应力分布，说明含有大量的缺陷。这些缺陷可以作为偶极子极化位点贡献于电磁能损耗。

图2. MXene-rGO/CoNi复合薄膜的形貌表征与XRD图谱。

图3. MXene-rGO/CoNi复合薄膜的结构表征与应力分布。

III 吸波性能

MXene-rGO/CoNi复合薄膜具有优良的吸波性能。在厚度为2.01 mm时，最低反射损耗值达到了−54.1 dB；厚度为2.00 mm时，有效吸收带宽为5.1 GHz。此外，在2.00–5.00 mm的厚度范围内，复合材料都具有较宽的吸收频带。与MXene和rGO/CoNi相比，复合薄膜不仅具有更强的吸收强度，也在低频处具有更宽的吸收带宽。上述结果证明了薄膜中的界面设计与磁化策略能够有效增强吸波性能。

图4. MXene-rGO/CoNi复合薄膜与MXene和rGO/CoNi的吸波性能对比。

IV 电子全息表征

通过透射电镜电子全息技术证明了复合材料中多种界面处的界面极化和磁单元间的磁耦合相互作用机制。首先，全息图中蓝色和红色分别代表正电荷与负电子的聚集区域。在rGO/rGO、rGO/CoNi和MXene/MXene界面处都出现了明显的载荷分离和聚集现象，证明了复合薄膜中多种界面都诱导了界面极化，贡献于介电损耗性能。其次，分散的磁纳米颗粒间通过杂散磁力线连接，证明了磁纳米颗粒间发生了磁耦合相互作用机制，显著贡献于磁损耗性能。

图5. 透射电镜电子全息表征的多种界面处的载荷分布图。

图6. 透射电镜电子全息表征的CoNi纳米颗粒的杂散磁场分布与磁耦合相互作用。

V 吸波机制

通过上述结构、性能和电子全息分析，MXene-rGO/CoNi复合薄膜的吸波机制包括以下三点。首先复合材料中三种组分之间的界面诱导了界面极化弛豫，增强了介电损耗能力。其次，磁化的MXene通过自然共振和磁耦合相互作用增强了磁损耗性能。最后，两种二维材料构建的宏观导电网络显著增强了导电损耗。

图7. MXene-rGO/CoNi复合薄膜的吸波机制示意图。

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