论文概述
Pt基纳米颗粒目前仍是清洁能源技术领域(如燃料电池)最有效的催化材料。相对于纯金属Pt纳米颗粒,Pt基多金属复合纳米颗粒具有更优异的催化活性、选择性以及稳定性。近年来Pt基多金属复合纳米颗粒的研究较多,主要以降低贵金属Pt的消耗以及优化Pt基纳米颗粒的催化性能为主。其中,Pt基三金属复合纳米颗粒的开发、制备、表征较为复杂,是该领域的难点问题之一,有待进一步深入研究。有鉴于此,苏州大学王穗东教授和常州大学刘长海(共同通讯)课题组提出了一种简单合成多壁碳纳米管(CNTs)-PdAu/Pt三金属纳米粒子(NPs)体系的物理方法,通过调整阴极真空喷镀的靶向和条件来设计和控制金属成分比例。成功在CNT载体上沉积了一层均匀的PdAu/Pt三金属复合纳米颗粒,并研究了该复合材料的甲醇电催化氧化(MOR)性能。研究发现,当CNTs-PdAu/Pt NPs(~3nm,Pd:Au:Pt为3:1:2)作为MOR催化剂时,表现出极好的电催化性(峰电流4.4 ÅmgPt-1)和高稳定性(超过7000s),明显优于相应的Pd/Pt和Au/Pt双金属纳米颗粒以及商用Pt/C催化剂。结合显微组织、晶体结构和电子结构的分析表明,合金化和载流子的二次分布是CNTs-PdAu/Pt三金属复合材料具有高MOR性能的主要原因。
图 3 a) 不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒、碳纳米管(CNTs)负载Au、Pd、Pt的单金属纳米颗粒及原始的CNTs的XRD图 ;b) 图a)中碳纳米管负载Pd、Pt的单金属纳米颗粒及原始的多壁碳纳米管(MWCNTs)的放大图
图 4 a) Au的4f XPS谱图,b) 不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒、Au/Pt二金属纳米颗粒和金纳米颗粒中的Au的L3边XANES光谱(b)中插入的是所得样品的谱图)
图 5 不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒和Pd纳米颗粒中Pd的3d XPS谱图
图 6 a) Pt 4f XPS谱,b) 不同Pd/Au/Pt 比率的碳纳米管负载PdAu/Pt三金属纳米颗粒、Au/Pt和Pd/Pt二金属纳米颗粒及Pt纳米颗粒中Pt的L3边XANES光谱
图 7 a)CNTs-PdAu/Pt (3:1:2) NPs、Pd/Pt 和 Au/Pt二金属纳米颗粒、商品化的钯碳催化剂,b) 不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒用于MOR的CV曲线;氧化峰值电流的耐久性(500周期):c) 图a)的样品,d) 图b)的样品
图 8 a) CNTs-PdAu/Pt (3:1:2) NPs、Pd/Pt 和 Au/Pt二金属纳米颗粒、商品化的钯碳催化剂,b) 不同 Pd/Au/Pt比率下的MWCNTs-PdAu/Pt用于MOR (–0.2 V vs. Ag/AgCl in 1 M CH3OH +1 M KOH)的CA曲线
Nano-Micro Letters《纳微快报》
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