CNTs-Pd/Au/Pt:多金属纳米颗粒协同效应助力高效电催化活性及稳定性

论文概述

Pt基纳米颗粒目前仍是清洁能源技术领域(如燃料电池)最有效的催化材料。相对于纯金属Pt纳米颗粒,Pt基多金属复合纳米颗粒具有更优异的催化活性、选择性以及稳定性。近年来Pt基多金属复合纳米颗粒的研究较多,主要以降低贵金属Pt的消耗以及优化Pt基纳米颗粒的催化性能为主。其中,Pt基三金属复合纳米颗粒的开发、制备、表征较为复杂,是该领域的难点问题之一,有待进一步深入研究。有鉴于此,苏州大学王穗东教授和常州大学刘长海(共同通讯)课题组提出了一种简单合成多壁碳纳米管(CNTs)-PdAu/Pt三金属纳米粒子(NPs)体系的物理方法,通过调整阴极真空喷镀的靶向和条件来设计和控制金属成分比例。成功在CNT载体上沉积了一层均匀的PdAu/Pt三金属复合纳米颗粒,并研究了该复合材料的甲醇电催化氧化(MOR)性能。研究发现,当CNTs-PdAu/Pt NPs(~3nm,Pd:Au:Pt为3:1:2)作为MOR催化剂时,表现出极好的电催化性(峰电流4.4 ÅmgPt-1)和高稳定性(超过7000s),明显优于相应的Pd/Pt和Au/Pt双金属纳米颗粒以及商用Pt/C催化剂。结合显微组织、晶体结构和电子结构的分析表明,合金化和载流子的二次分布是CNTs-PdAu/Pt三金属复合材料具有高MOR性能的主要原因。

文章引用信息
Xin-Lei Cai, Chang-Hai Liu, Jie Liu, Ying Lu, Ya-Nan Zhong, Kai-Qi Nie, Jian-Long Xu, Xu Gao, Xu-Hui Sun, Sui-Dong Wang. Synergistic Effects in CNTs-PdAu/Pt Trimetallic Nanoparticles with High Electrocatalytic Activity and Stability. Nano-Micro Lett.(2017) 9:48.http://dx.doi.org/10.1007/s40820-017-0149-1此工作发表于Nano-Micro Letters期刊2017年第9卷第4期,详情请阅读全文,可免费下载。本文同步在期刊微信、微博、科学网博客、Facebook、Twitter等平台推出。以往推文请关注中文推广网站(http://nmsci.cn)。
作者介绍
王穗东,教授、博士生导师,香港城市大学博士。曾在日本名古屋大学、理化学研究所以及日本产业技术縂合研究所等机构从事有机互补式电路、有机场效应晶体管方面的研究。目前主持国家自然科学基金面上项目,国家自然科学基金国际合作交流项目等。已发表SCI论文90余篇。长期担任AdvancedMaterials、Applied Physics Letters与IEEE Electron Device Letters等国际学术期刊的审稿人。
研究领域:(1)有机/杂化半导体器件:有机/杂化半导体智能存储器;有机/杂化半导体传感器;有机/杂化场效应晶体管的器件物理等;(2)功能纳米复合体材料:合金/半导体纳米复合体的离子液体辅助法制备,同步辐射表征,以及相关的催化、传感应用。
刘长海,主要从事半导体薄膜的光电性能研究及金属催化剂在燃料电池方面的研究,致力于解决新能源应用中所面临的瓶颈问题和研制新能源高校催化剂。已在Carbon,Angew. Chem. Int. Ed., Energy&Environmental Science等国际著名杂质发表和合作发表SCI论文四十余篇。
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图文导读
方案 1  CNTs-PdAu/Pt NPs的制备过程图 1  CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒的TEM和HRTEM图,及不同Pd/Au/Pt比率下的尺寸分布( a) :b): c) = 1:3:2 ; d): e): f) = 2:2:2;  g): h): i) = 3:1:2)图 2  不同Pd/Au/Pt 含量的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒的HAADF-STEM图和区域元素映射( a) 1:3:2, b) 2:2:2, c) 3:1:2 )

图 3  a) 不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒、碳纳米管(CNTs)负载Au、Pd、Pt的单金属纳米颗粒及原始的CNTs的XRD图 ;b) 图a)中碳纳米管负载Pd、Pt的单金属纳米颗粒及原始的多壁碳纳米管(MWCNTs)的放大图

图 4  a) Au的4f XPS谱图,b) 不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒、Au/Pt二金属纳米颗粒和金纳米颗粒中的Au的L3边XANES光谱(b)中插入的是所得样品的谱图)

图 5  不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒和Pd纳米颗粒中Pd的3d XPS谱图

图 6  a) Pt 4f XPS谱,b) 不同Pd/Au/Pt 比率的碳纳米管负载PdAu/Pt三金属纳米颗粒、Au/Pt和Pd/Pt二金属纳米颗粒及Pt纳米颗粒中Pt的L3边XANES光谱

图 7  a)CNTs-PdAu/Pt (3:1:2) NPs、Pd/Pt 和 Au/Pt二金属纳米颗粒、商品化的钯碳催化剂,b) 不同Pd/Au/Pt 比率的CNTs-PdAu/Pt三金属纳米颗粒用于MOR的CV曲线;氧化峰值电流的耐久性(500周期):c) 图a)的样品,d) 图b)的样品

图 8  a) CNTs-PdAu/Pt (3:1:2) NPs、Pd/Pt 和 Au/Pt二金属纳米颗粒、商品化的钯碳催化剂,b) 不同 Pd/Au/Pt比率下的MWCNTs-PdAu/Pt用于MOR (–0.2 V vs. Ag/AgCl in 1 M CH3OH +1 M KOH)的CA曲线

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