Solution-Processed Transparent Conducting Electrodes for Flexible Organic Solar Cells with 16.61% Efficiency
Juanyong Wan, Yonggao Xia, Junfeng Fang*, Zhiguo Zhang*, Bingang Xu, Jinzhao Wang, Ling Ai, Weijie Song, Kwun Nam Hui, Xi Fan*,Yongfang Li
Nano-Micro Letters (2021)13: 44
https://doi.org/10.1007/s40820-020-00566-3
1. 超强酸掺杂的PEDOT:PSS柔性电极具有优异的电学性能和良好的稳定性。
2. 超强酸掺杂的PEDOT:PSS柔性电极具有高的功函数，与界面层能级匹配。
3. 柔性有机光伏器件最高效率为16.61%，器件具有良好的机械性能和热稳定性。
柔性有机太阳能电池是能源领域的热点研究方向。除了活性层的选择之外，柔性透明电极决定着柔性有机太阳能电池的光伏性能。PEDOT:PSS柔性透明电极的制备在柔性有机光伏发展中扮演着重要的角色。然而，强酸掺杂的PEDOT:PSS电极的导电性、功函数、以及机械柔性制约着柔性有机光伏器件的光伏性能。另外，硫酸等强酸处理会严重腐蚀塑料衬底，难于制备柔性的PEDOT:PSS电极和柔性器件。中国科学院宁波材料所樊细(通讯作者)等研究人员提出了微量超强酸低温掺杂。该掺杂能协同调控PEDOT:PSS柔性透明电极的电学性能、功函数、以及机械柔性。通过系统化优化薄膜的掺杂工艺，获得了高导电、高功函的柔性PEDOT:PSS电极。该柔性有机太阳能电池的能量转换效率接近刚性器件的能量转换效率。
该工作采用低浓度的超强酸CF₃SO₃H对PEDOT:PSS薄膜进行浸泡处理，显著降低了PEDOT:PSS的方块电阻。实现发现，0.8M的CF₃SO₃H在50℃温度下对PEDOT:PSS薄膜进行浸泡处理，PEDOT:PSS的方块电阻降至35 Ω sq⁻¹。基于该PEDOT:PSS电极的柔性有机太阳能电池获得了16.61%的能量转换效率。同时，该柔性器件具有良好的机械柔性和热稳定性。此外，该工作澄清了超强酸掺杂PEDOT:PSS电极的载流子浓度、载流子迁移率、以及薄膜中分子振动等调控PEDOT:PSS电极的导电性和晶化的内在机制。感谢华东师范大学方俊锋教授(共同通讯作者)和李永舫院士团队张志国教授(共同通讯作者)的指导和支持。
I PEDOT:PSS的导电性和光学性能
通过改变CF₃SO₃H的浓度和掺杂处理温度，调控PEDOT:PSS薄膜的电学性能和透光性。
图1. PEDOT:PSS电极的电学和光学性能。(a) 方块电阻；(b) 透过率(550 nm处)；(c) 载流子浓度；(d) 载流子迁移率。
图2.PEDOT:PSS薄膜的形貌。(a, g) 未处理的薄膜形貌；(b-f) 0.8 M CF₃SO₃H分别在室温、50、100、140、180 ℃条件下处理PEDOT:PSS薄膜的形貌；(h-i) 0.8 M CF₃SO₃H分别在50和140℃处理PEDOT:PSS的形貌。尺度: g, h: 100nm，i: 20nm。
图3.(a) 未处理的PEDOT:PSS的XPS能谱；(b, c) 分别为50和140℃条件下掺杂PEDOT:PSS的XPS能谱；(d) 氟元素含量测试。(e, f) 分别为PEDOT:PSS薄膜的非弹性截止区域和HOMO区域UPS图谱。
图4.(a) 电池结构示意图；(b) 电池能级示意图；(c) 基于不同衬底的光伏器件的J-V曲线；(d) 优化柔性有机光伏器件的EQE曲线；(e) 基于PEDOT:PSS电极的柔性有机光伏器件的J-V曲线；(f) 空穴器件的JD0.5-V曲线。
图5. (a) CF₃SO₃H掺杂PEDOT:PSS电极以及在其上涂覆一层PEDOT:PSS (PVP AI4083)的UPS能谱；(b) 在CF₃SO₃H掺杂PEDOT:PSS电极上涂覆一层PEDOT:PSS (PVP AI4083)的UPS能谱。
图6. (a) 基于PEDOT:PSS与ITO的柔性有机光伏器件的机械性能；(b) 三氟甲磺酸掺杂PEDOT:PSS电极的电学稳定性；(c-f) 基于PEDOT:PSS电极的柔性有机光伏器件的热稳定性。
方俊锋
本文通讯作者
华东师范大学教授，中科院宁波材料所研究员
有机/钙钛矿光伏器件界面调控与器件性能方面的研究。
▍主要研究成果
以第一/通讯作者在Sci. Adv.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Energy. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Nano. Lett.、ACS Energy Lett.等著名期刊上发表论文120余篇。第一和通讯作者论文多次被Science、Nat. Mater.、Nat. Photonics 、J. Am. Chem. Soc.等借鉴、详细介绍或专门作为亮点工作点评。主持国家基金面上、国家青年拔尖人才、中科院前沿科学重点研发计划、浙江省杰青、中科院百人计划等省部级以上项目10余项。担任过美国NSF，国家中组部、科技部、教育部和基金委等项目和人才计划函评或会评专家，国家自然科学奖会评专家，中国激光杂志社和《表面技术》杂志青年编委。
▍Email: jffang@phy.ecnu.edu.cn
▍个人主页
faculty.ecnu.edu.cn/_s41/fjf/main.psp
张志国
本文通讯作者
北京化工大学 教授
聚合物光伏材料的设计与器件制备。
▍主要研究成果
至2020年8月，已在Nature Commun.、J. Am. Chem. Soc、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际著名期刊上发表论文150余篇。入选 “全球高被引科学家”名单(2018-2020年)。2016年入选中科院青促会会员、北京市科技新星人才计划。2017年度获得国家优秀青年基金资助。
▍Email: zgzhang@mail.buct.edu.cn
▍个人主页
gzs.buct.edu.cn/2020/0903/c559a130795/pagem.htm
樊细
本文通讯作者
中科院宁波材料所 “春蕾”副研究员
PEDOT:PSS柔性导电材料和柔性有机光伏器件研究。
▍主要研究成果
近三年，围绕PEDOT:PSS掺杂和柔性器件制备，以通讯作者/第一作者在Adv. Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Sci.、J. Mater. Chem. A、Adv. Mater. Technol.、Solar RRL、Mater. Chem. Front.等期刊上发表柔性电子领域论文11篇。其中，6篇论文的影响因子>10.0；8篇论文被Materials Views China、有机光电前沿等专业媒体亮点报道；9篇论文为2020年中科院SCI一区论文(基础版)。入选宁波市领军人才(第三层次)、宁波市3315创新团队成员。
▍Email: fanxi@nimte.ac.cn
▍个人主页
graduate.nimte.ac.cn/view-16135.html
Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、Springer Nature合作开放获取(open-access)出版的英文学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, commentary, perspective, letter, highlight, news, etc)，包括微纳米材料的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、吸波、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、SCOPUS、DOAJ、CNKI、CSCD、知网、万方、维普等数据库收录。2020 JCR影响因子：12.264。在物理、材料、纳米三个领域均居Q1区(前10%)。2020 CiteScore：12.9，材料学科领域排名第4 (4/120)。中科院期刊分区：材料科学1区TOP期刊。全文免费下载阅读(http://springer.com/40820)，欢迎关注和投稿。
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