梁叔全&潘安强教授：原位引入MoC中间相提升储锂性能

采用冷冻干燥与高温热解相结合的策略制备MoSe₂/MoC/N-C。聚乙烯吡咯烷酮作为非离子表面活性剂，能吸附钼酸盐离子，有利于Mo-C键的原位形成。当前驱体在高温下退火时，钼与碳发生反应形成MoC桥梁。氯化钠因其环保、廉价、高熔点等优点，被用作制造三维多孔结构孔隙的模板。与碳结合紧密的钼在高温作用下原位形成MoC，从而一步得到MoSe₂/MoC/N-C复合物。聚乙烯吡咯烷酮热解后形成氮参杂的碳骨架。

图1. (a) MoSe₂/MoC/N-C的合成过程示意图，(b) MoC作为MoSe₂/MoC/N-C界面桥梁的结构示意图。

采用XRD，Raman，XPS等一系列检测技术分析中间相MoC对复合材料组分和结构的影响。如图2所示，相比于MoSe₂/C，MoSe₂/MoC/ N-C中的MoSe₂晶体XRD峰较宽，且(002)峰强度明显减弱，暗示了更小的晶粒尺寸和层数或者富缺陷。通过XPS检测出了Mo-O-C键和Mo-C键，Mo-O-C来源于钼和碳骨架中的氧结合，Mo-C键再次验证了MoC的生成，进一步桥连MoSe₂和C骨架。图2(e)验证了PVP碳化后的形成氮参杂的碳骨架。

SEM和TEM图像表明了所制备的MoSe₂/C、MoSe₂/MoC/N-C和都具备联通的三维多孔形貌。相比于纯MoSe₂，MoSe₂/C和MoSe₂/MoC/ N-C具有较高的比表面积(分别为34.9 m²/g和21.5 m²/g)。与MoSe₂/C相比， MoSe₂/MoC/ N-C中的MoSe₂颗粒更小(5-20 nm)，层间距扩大(0.676 nm)，层数较少(约10层)。这种结构优化得益于原位生成的MoC/MoSe₂异质结构对MoSe₂晶体生长的影响。

为了探究MoSe₂/MoC/ N-C电极在锂离子存储方面的优越性，作者采用不同扫速CV、GITT、EIS测试和非原位TEM表征系统地分析了电极材料储锂动力学。结果表明，MoSe₂/MoC/N-C电极具有很高的赝电容贡献，这得益于材料高的比表面积、氮参杂含量和富边界缺陷的MoSe₂纳米颗粒。同时，GITT和EIS测试表明MoSe₂/MoC/N-C电极展现出比MoSe₂/C电极更高的锂离子和电子传输速率。非原位TEM表征揭示了MoSe₂/MoC/N-C电极比MoSe₂/C电极循环后更稳定的形貌和晶体结构。