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氢碘酸添加剂：提升PbS量子点光伏器件性能

  • Nano-Micro Letters 发布于 2020-03-18
  • 分类：能源材料
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Hydroiodic Acid Additive Enhanced the Performance and Stability of PbS‑QDs Solar Cells via Suppressing Hydroxyl Ligand

Xiaokun Yang, Ji Yang, Jahangeer Khan, Hui Deng, Shengjie Yuan, Jian Zhang, Yong Xia, Feng Deng, Xue Zhou, Farooq Umar, Zhixin Jin, Haisheng Song*, Chun Cheng*, Mohamed Sabry, Jiang Tang
Nano-Micro Lett.(2020)12:37
https://doi.org/10.1007/s40820-019-0372-z
本文亮点

1 将氢碘酸作为添加剂引入硫化铅量子点墨水工艺中，极大地抑制了量子点表面的羟基基团，提升了碘配体的表面钝化效果，同时改善了器件稳定性。

2 摸索了氢碘酸添加剂处理硫化铅量子点电池的最适条件，实现了0.65 V和10.78%的开路电压和光电转换效率。
3 探究了氢碘酸添加剂提升硫化铅量子点光伏器件性能的物理机制，定量计算了氢碘酸处理前后器件的缺陷浓度。
研究背景

硫化铅胶体量子点是一种新兴的第三代光伏电池材料，具有制备工艺简便，制作成本低廉，光电特性优异且灵活可调的优势，其在光电器件规模化应用中具有巨大潜能。硫化铅胶体量子点合成过程中会在其表面引入大量的羟基（OH）基团，相关研究证明该基团会在硫化铅量子点能隙中引入缺陷能级，形成载流子复合中心，从而限制其光电器件性能的充分发挥。因此，如何消除或抑制硫化铅量子点中该固有缺陷基团十分重要。

内容简介

华中科技大学宋海胜教授团队和南方科技大学程春副教授团队系统地研究了将氢碘酸作为添加剂引入到硫化铅量子点墨水法中的化学过程，发现氢碘酸中的氢离子（H+）可以与其表面的羟基基团（OH–）发生中和反应，同时氢碘酸中的碘离子（I–）与量子点表面未成键的铅原子结合形成配位键，从而实现了量子点表面抑制羟基基团和增强碘配体钝化的双重效果。

通过材料表征发现，添加了氢碘酸的硫化铅量子点（Eg = 1.4 eV），所制得的量子点荧光强度更强（量子点溶液中PLQY从13.79%提升到17.94%），薄膜的载流子迁移率得到提升（从1.9×10-3 提升到5.27×10-3 cm2 V-1）。通过器件物理表征发现，添加氢碘酸后，硫化铅量子点的体内缺陷被抑制，氧化锌-硫化铅的异质结质量得到改善，采用变温电容-电压和驱动能级电容测试手段对处理前后的缺陷浓度进行了定量计算（从~5×1015降低到~1.5×1015）。发现进一步抑制硫化铅量子点表面缺陷，增强表面碘钝化，减少载流子复合损失，可以有效提升光伏器件性能和稳定性。
本工作可以有效解决硫化铅量子点表面固有缺陷基团——羟基带来的不利影响，且该方法与现有墨水法工艺相互兼容，对其它量子点体系中的相关问题和产业化应用提供了有价值的指导。
图文导读

I 硫化铅量子点液相交换示意图和材料表征

如图1，在常规的量子点墨水工艺中，初始的硫化铅量子点（PbS-QDs）分散于正辛烷中，而碘化铅（PbI2）配体溶解于DMF溶剂中，将两种溶液混合后，会发生液相分层现象，将混合溶液振荡数分钟后，完成液相交换。此时，PbS-QDs会从正辛烷中转移到DMF相中，形成PbI2-PbS QDs，量子点表面的配体由初始大量的油酸（OA）和羟基（OH）转变为碘离子配体和部分羟基。在引入氢碘酸（HI）添加剂的PbI2-HI-PbS QDs实验组中，OH被氢碘酸的H+消耗，其中的I–将键合未配位的Pb原子。

图1 (a) PbS-QDs液相交换示意图；(b)PbS-QDs溶液体系中引入HI前后的PbS-QDs表面配体环境。

将配体交换后的PbS-QDs溶液旋涂制备成薄膜，对两种薄膜进行X射线光电子能谱（XPS）测试（图2），从薄膜样品的O1s峰和I 3d峰的分峰信息可知，我们发现添加了氢碘酸的量子点（w/HI PbS）薄膜比未添加PbS-QDs（w/o HI PbS）有更弱的羟基信号，而碘配体信号得到增强。

图2 (a-c) 两种PbS-QDs表面的XPS图谱的O 1s信号；(d-f)两种PbS-QDs表面的XPS图谱的I 3d信号。

II 硫化铅量子点器件性能表征

PbS-QDs太阳能电池器件结构如图3（a）所示，从图3（b）我们知道HI处理后的w/HI-PbS器件的Voc，Jsc，FF都得到相应提升，实现了13%左右的性能提升，最终能量转化效率达到10.78%，且其器件的整体转化效率优于未用HI处理的w/o HI-PbS器件（图3d）。如图4，我们探究了不同PbI2:HI摩尔比例下的PbS-QDs器件性能，当HI添加剂的量为PbI2的2%时取得最佳器件性能。

图3 (a) PbS-QDs太阳能电池的SEM截面图；(b-d) 两种PbS-QDs太阳能电池的器件性能。

图4 分别为PbS-QDs太阳能电池在不同HI添加量下的Voc, Jsc, FF, PCE性能分布盒装图。 

III 硫化铅量子点器件物理表征

经过系列器件物理表征，如图5-6所示，我们发现，用HI处理的w/HI-PbS器件其体内和界面缺陷得到一定程度地抑制，从而降低了载流子复合，增强了载流子传输，最终实现了PbS-QDs太阳能电池的器件性能提升。

图5 两种处理下的PbS-QDs太阳能电池的(a) 随温度依赖的Voc曲线图；(b) 随光强依赖的Jsc曲线；(c) 随光强依赖的Voc曲线；(d) 瞬态光开压曲线；(d) 瞬态光电流曲线；(f) 电容-电压和驱动能级电容曲线。

图6 PbS-QDs太阳能电池在不同缺陷浓度条件下的(a) 模拟能带图和(b) J-V曲线图；(c) 两种处理工艺下的PbS-QDs器件的光生载流子传输示意图。

作者简介

宋海胜

华中科技大学，武汉光电国家研究中心

教授、博士生导师

▍主要研究领域
新型化合物薄膜太阳能电池、量子点红外探测器、后硅微纳光电晶体管等研究方向。

▍主要研究成果

课题组已有多篇相关方向的代表性研究工作（Nature Energy, Advanced Materials,Advanced Energy Materials, Nano letter, ACS Nano etc.）。

▍Email: 

songhs-wnlo@mail.hust.edu.cn

程春

南方科技大学材料科学与工程系

副教授、博士生导师

▍主要研究领域
智能材料、能源材料、二维无机柔性电子材料与器件等研究方向。

▍主要研究成果

课题组已有多篇相关方向的代表性研究工作（Nature Communications, Nano Letter, Advanced Materials, Journal of the American Chemical Society, Journal of Materials Chemistry A etc.）。

▍Email: 

chengc@sustc.edu.cn (C. Cheng)

唐江

华中科技大学，武汉光电国家研究中心

教授、博士生导师

▍主要研究领域
硒化锑薄膜太阳能电池、量子点太阳能电池和红外光电探测器、非铅钙钛矿单晶X射线探测器、非铅钙钛矿量子点和电致发光器件等研究方向。

▍主要研究成果

课题组已有多篇相关方向的代表性研究工作（Nature, Nature Energy, Nature Photonics, NatureMaterials, Nature Communications etc.）。

▍Email: 

jtang@mail.hust.edu.cn

撰稿：原文作者

编辑：《纳微快报》编辑部

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