双金属分解水制氢催化剂：Ti3C2 MXene+1T-WS2

Photocatalytic H₂ Evolution on TiO₂Assembled with Ti₃C₂ MXene and Metallic 1T‑WS₂as Co‑catalysts

Yujie Li, Lei Ding, Shujun Yin, Zhangqian Liang, Yanjun Xue, Xinzhen Wang*, Hongzhi Cui*, Jian Tian*

Nano-Micro Lett.(2020)12:6

https://doi.org/10.1007/s40820-019-0339-0

本文亮点

1 Ti₃C₂ MXene和1T相WS₂作为光生电子传输路径。

2 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂光催化剂具有高催化活性，光解水产氢速率达3409.8 μmol/g/h。

内容简介

山东科技大学崔洪芝教授和田健教授课题组首次采用1T相WS₂和Ti₃C₂MXene作为双金属助催化剂，通过简单的两步水热法制备了1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料，显著提高TiO₂中光生载流子的分离效率，实现了高效的光催化分解水制氢性能。

优异的光生载流子分离效率极大的提高了1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的光催化分解水产氢性能。这种高活性归因于双金属相1T-WS₂与Ti₃C₂的存在，大大的提高了光生载流子的利用率，同时1T相WS₂的存在也提高了复合材料的比表面积，为催化反应提供了更多的活性位点。

这项工作通过双金属助催化剂的引入为提高半导体光催化剂的光生载流子分离效率提供了一种可行的途径。并且有望代替贵金属助催化剂来实现低成本的高效率光催化剂的制备，这对实现贵金属助催化剂的替代具有重要意义。

研究背景

氢气作为洁净和可再生能源，被认为是理想的未来燃料。而利用太阳能通过半导体光催化分解水产生氢气（H₂）被认为是解决上述问题最有前景的方法之一。在各种半导体光催化剂中，TiO₂因活性高、反应条件温和、反应过程无毒无害、制备成本低、可循环使用、适用性广泛等优点，是目前应用最广泛的一种半导体光催化剂。然而，由于光生电子空穴对的快速复合使得TiO₂的应用受到限制，因此大量的工作（如表面修饰、助催化剂负载和异质结构建）致力于促进光生电子和空穴的分离。其中，助催化剂的负载已被证明是提高光催化析氢反应（HER）性能的最有效途径之一。鉴于Ag、Pt、Pd、Au等贵金属储量低及成本高等问题，寻找一种低成本、高活性的助催化剂对未来实现光催化制氢具有重要意义。

图文导读

I Ti₃C₂原位生长TiO₂纳米片并均匀负载1T相WS₂

以Ti₃C₂ MXene为钛源，通过水热氧化在Ti₃C₂上原位生长TiO₂纳米片制备TiO₂@Ti₃C₂复合材料，再通过一步水热均匀负载1T相WS₂，得到高催化活性的1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料（图1）。

图1 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的合成过程示意图。

II 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的TEM、HRTEM和EDX能谱表征

通过简单的两步水热方法制备得到1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料，TiO₂与Ti₃C₂穿插生长形成三维结构，且表面均匀生长1T相WS₂。图2b中1T-WS₂、TiO₂和Ti₃C₂三种物相晶格条纹同时存在，及图2cEDX谱图表征了1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的物相组成和微观结构。

图2 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的(a)TEM图；(b)HRTEM图；(c)EDX谱图。

III 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料光生载流子分离与传输表征

通过稳态光致发光、时间分辨荧光衰减谱、瞬态光电流响应以及电化学阻抗研究了1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的光生载流子的分离与传输，证明了双金属助催化剂1T-MoS₂与Ti₃C₂的存在可以显著提高TiO₂中光生电荷的分离效率（图3，图4）。

图3 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的(a)PL稳态谱；(b)时间分辨荧光衰减谱。

图4 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的(a)瞬态光电流响应；(b)电化学阻抗。

IV 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料光解水产氢性能表征

优异的光生载流子分离效率极大的提高了1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的光催化分解水产氢性能（图5）。这种高活性归因于双金属相1T-WS₂与Ti₃C₂的存在，大大的提高了光生载流子的利用率，同时1T相WS₂纳米斑的存在也提高了复合材料的比表面积，为催化反应提供了更多的活性位点。

图5 1T-WS₂@TiO₂@Ti₃C₂复合材料的(a)光解水产氢量；(b)光解水产氢速率。

作者简介

崔洪芝

本文通讯作者

山东科技大学材料科学与工程学院

教授博士生导师

▍主要研究领域

主要从事高通量海洋耐磨耐蚀涂层技术（材料基因设计）、多孔结构功能一体化材料、光热海水淡化及光生阴极保护的研究。

▍主要研究成果

山东科技大学材料科学与工程学院院长，新世纪百千万人才工程国家级人选，山东省泰山学者攀登计划特聘教授。主持完成国家863计划课题3项、科技部国际合作重点项目1项、工信部重大专项1项、国家基金项目3项、其余项目12项。作为第一完成人，获国家科技进步二等奖1项，山东省技术发明一等奖1项、山东省科技进步一等奖1项；获授权专利35项、软件著作权3项；以第一及通讯作者发表论文150余篇。

▍Email: cuihongzhi1965@163.com

田健

本文通讯作者

山东科技大学材料科学与工程学院

教授博士生导师

▍主要研究领域

主要从事光电催化材料的研究，包括光催化制氢、光催化固氮、光催化CO2还原、电催化制氢、电催化固氮等研究方向。

▍主要研究成果

山东省泰山学者青年专家、山东省优青。主持完成和在研国家自然科学基金面上项目、青年基金、山东省项目等11项科研项目。以第一作者和通讯作者在 Chemical Society Reviews、Advanced Materials、 Nano Energy等杂志发表 SCI 论文 60余篇，被引3800余次，ESI TOP 1%高被引论文9篇，ESITOP 0.1%热点论文 2篇。

▍Email: jiantian@sdust.edu.cn

撰稿：原文作者

编辑：《纳微快报》编辑部

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