高温硫电极：3D纳米叶阵列导电骨架!

Construction of Electrocatalytic and Heat-Resistance Self-Supporting Electrodes for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries

Xuemei Zhang^1,⁺, Yunhong Wei^1,⁺, Boya Wang², Mei Wang², Yun Zhang^2,*,Qian Wang ², and Hao Wu^1,*

Nano-Micro Lett. (2019) 11: 78

https://doi.org/10.1007/s40820-019-0313-x

本文亮点

1 成功地将MOF衍生的CoS2/C纳米叶阵列均匀生长在3D自支撑富氮导电骨架上并最终构建了柔性多功能硫电极。

2 复合电极的结构优势产生的电催化效应提升了多硫化物氧化还原动力学，改善了高载硫条件下的活性物质利用率。

3 该复合电极在室温和高温下(55℃)均有显著的电化学性能改善作用，表现出较高的可逆容量、优异的倍率性能和良好的循环稳定性。

内容简介

四川大学张云教授、吴昊研究员课题组研制出一种MOF衍生CoS2/C纳米叶阵列修饰的氮掺杂碳泡沫用于柔性锂硫电池的电极材料，这种基于三维导电网络和极性CoS2催化作用的复合电极，有效提升了锂硫电池的电化学性能。魏云虹博士生及张雪梅硕士生为论文的共同第一作者。

采用自聚集法与气相硫化法相结合的策略，合成了CoS2/C纳米叶阵列修饰三维柔性泡沫的复合材料(CTNF@CoS2-CNA)，其独特的双层导电网络结构不仅提供了丰富的多级孔隙结构和离子扩散通道，而且有效地提高了硫的负载量，MOF衍生的极性CoS2对多硫化物进行有效的化学吸附以及催化反应加速进行，表现出较好的电化学性能。

此种复合材料组装的电池在室温环境中的初始放电容量为1038 mAh/g(载硫量为3.48 mg/cm2)，高于其对比材料；此外，在高温环境中，该复合材料在载硫量为2.91 mg/cm2的条件下也能在0.1C的倍率下放电容量达到1499 mAh/g，在2C的电流密度下放电容量为881 mAh/g。

本文设计和构建的电催化、耐高温硫电极结构在一定程度上解决了锂硫电池的多硫化物穿梭等问题，同时这种独特的三维多孔结构的复合材料也为柔性可折叠的电子器件提供了可靠的设计思路，在其他的功能储能领域具有巨大的应用潜力。

研究背景

目前，随着便携式电子产品和电动汽车的广泛发展，对低成本、可再生和高性能储能设备的需求呈指数级增长。其中，锂硫电池以其较高的理论容量和能量密度、硫资源丰富、环保等突出优点成为研究热点，然而其本身存在的多硫化物穿梭效应、体积膨胀、硫利用率低等问题限制了锂硫电池商业化应用。因此，合理设计和制备兼具极性、多孔性和高导电性的复合载硫碳基体材料是目前实现高性能锂硫电池的主要挑战。

图文导读

▍三维CTNF@CoS2-CNA复合材料的制备流程及微观形貌

采用自聚集法与气相硫化法相结合的策略，在三维的富氮碳泡沫骨架上原位生长CoS2/C纳米树叶阵列，如图1所示。利用该合成策略制备的复合材料具有三维导电网络骨架，较大的比表面积，高的活性物质负载量，物理/化学吸附和电催化作用，显著提升了锂硫电池的电化学性能。

图1 CTNF@CoS2-CNA复合材料的(a1-a4)合成工艺示意图, (b1)XRD, (b2)光学照片, (b3-b4)SEM, (c1-c3)TEM, (c4-c5)Mapping图。

▍CTNF@CoS2-CNA的电化学性能

将载硫后的CTNF@CoS2-CNA复合材料组装为扣式电池，其电化学性能如图2所示，室温环境中，在载硫量为3.48mg/cm2的条件下其初始放电容量为1038mAh/g，高于其对比材料；此外，在高温环境中，该复合材料（2.91mg/cm2）也能在0.1C的倍率下放电容量为1499mAh/g，在2C的电流密度下放电容量为881mAh/g。由于基体材料的三维特性，可以大幅提高硫的负载量，达到7.19mg/cm2。

图2 (a)CTNF@CoS2-CNA/S电极的CV曲线; (b)三个电极在0.1C处的恒电流充放电曲线; (c)Nyquist图; 三种电极在室温下的电化学性能比较:(d-e)倍率和循环性能; (f)不同含硫量CTNF@CoS2-CNA/S电极的倍率性能;三种电极在高温下的电化学性能比较:(g-h)倍率和循环性能; (i)不同硫含量CTNF@CoS2-CNA/S电极的倍率性能。

由于CTNF@CoS2-CNA复合材料具有优异的力学性能和导电性，可直接用于组装软包锂硫电池。该可折叠电池能将由商用蓝色发光二极管(LEDs)组成的“Li”模型点亮，并且在180度弯曲并返回0度后，该软包电池仍能正常工作，如图3所示，证明了此复合材料的高柔韧性和优良的导电性使其能够应用于各种可拉伸/可弯曲的电子设备。

图3 基于CTNF@CoS2-CNA复合材料制备的软包电池点亮LED灯。

作者简介

吴昊

（本文通讯作者）

四川大学材料科学与工程学院

研究员，硕士生导师

▍主要研究领域

主要致力于皮胶原的非制革化利用与新型能源存储材料的研究，研究方向包括皮胶原化学、单宁化学、碱金属离子二次电池及锂硫电池电极材料开发等。

▍主要研究成果

迄今为止，已在Advanced Functional Materials， Green Chemistry， Journal of Materials Chemistry A， Energy Storage Materials等化学与材料期刊上发表SCI论文近80篇。2012年获全国百篇优秀博士论文奖；2016年入选四川省青年“千人计划”。

Email: hao.wu@scu.edu.cn

张云

（本文通讯作者）

四川大学材料科学与工程学院

教授，博士生导师

▍主要研究领域

主要从事锂离子电池关键材料和储能技术开发与产业化、纳米粉体材料的合成与应用研究等方向教学与科研工作。

▍主要研究成果

承担各类科研项目20余项，包括国家“863”、国家“973”、国家重点研发计划、四川省科技攻关以及校企合作项目；获国家授权发明专利6项，公开国家发明专利15项。在Advanced Energy Materials；Advanced Science; Advanced Functional Materials; Journal of Materials Chemistry A; ACS Applied Materials&Interfaces; Journal of Power Sources及《化学学报》等期刊发表SCI论文50余篇。

Email: y_zhang@scu.edu.cn

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