Nitrogen-Doped Sponge Ni Fibers as Highly Efficient Electrocatalysts for Oxygen Evolution Reaction
Nano-Micro Lett. (2019) 11: 21
https://doi.org/10.1007/s40820-019-0253-5
2 采用氮掺杂策略提升材料的催化活性。
3 通过XPS和NEXAFS分析将γ-NiOOH鉴定为催化活性相。
对于高效电解水析氧反应(OER),可控合成高活性微纳结构金属电催化剂极具挑战性。
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浙江大学夏新辉研究员课题组通过简便的水热法制备出一种由交联微纳纤维组成的三维多孔海绵状镍材料,用作一体化无粘结剂电催化剂。
为了进一步提高电催化性能,采用氨气退火的方式首次得到氮掺杂海绵镍(N-SN)。由于独特的导电海绵结构和氮掺杂的改性作用,N-SN暴露了更多的活性位点,同时提高了导电性,从而获得优异的OER催化性能和稳定性。
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N-SN在100 mA/cm2时具有365 mV的过电位,塔菲尔斜率为33 mV/dec,以及优异的长期稳定性,均优于未改性的海绵镍。
X射线光电子能谱(XPS)和近边X射线吸附精细结构(NEXAFS)分析的组合表明γ-NiOOH是OER的表面活性相。
综上,导电海绵结构和N掺杂改性策略的结合为新型高性能电极的制造开辟了新的途径,为电化学能量转换装置的应用提供了新的思路。
N-SN阵列的物化性质
本文中制备的N-SN柔软可以随意修整,且具有独立结构和良好的机械稳定性。
N-SN微纳纤维由厚度为50-150 nm交联纳米片组成,纤维交联形成3D多孔结构。
与具有光滑表面的泡沫镍(NF)和掺氮泡沫镍(N-NF)相比,这种3D多孔且具有粗糙表面的N-SN有较高的比表面积和较高的孔隙率,互连的开放结构在OER过程中将促进离子扩散和O2的分离。
由EDS图谱可知,N-SN纤维N和Ni均匀分布,也证明了N的成功掺杂。
图1 (a)N-SN结构示意图。(b)样品的光学照片。(c-f)N-SN的扫描电镜图像。(g)EDS: N-SN阵列中Ni和N的元素图。
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N-SN阵列的电催化性能
在1M KOH电介质溶液中,制备的N-SN电极具有良好的催化电解水析氧性能(电流密度100 mA/cm2时过电位为365 mV;塔菲尔斜率33 mV/dec),均优于SN、N-NF和NF纳米阵列;制备的SN电极具有很好的循环稳定性。
图4 NF、N-NF、SN和N-SN电极的性能评估和比较:NF、N-NF、SN和N-SN电极的(a)LSV曲线、(b)Tafel曲线、(c)Nyquist曲线以及(d)电流密度与扫描速率的函数关系;(e)电流密度为10 mA/cm2时的电化学稳定性。
夏新辉
研究员、博士生导师
浙江大学材料科学与工程学院
浙江大学“百人计划” 研究员,浙江省千人,浙江省特聘专家,国家“万人计划”青年拔尖人才。主要研究方向为电化学技术和储能;超级电容器材料;锂离子电池;电催化;电致变色材料;固态电池。
相应研究结果已发表在Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Energy & Environmental Science, Nano Lett., Nano Today, ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., Small 等国际重要刊物上。
主持承担国家自然科学基金3项,浙大“百人计划”专项等多项基金,入选2018年科睿唯安全球高被引科学家。
E-mail: helloxxh@zju.edu.cn
张凯丽
硕士研究生
浙江大学材料科学与工程学院
E-mail: zhangkaili@zju.edu.cn
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