NML研究论文 | 高效稳定ORR电催化剂：氮掺杂类石墨烯碳纳米片

内容简介

氧还原反应（ORR）阳极催化剂的开发是ORR电化学器件的主要方向之一。氮掺杂碳材料廉价易得，其电催化活性可与商用Pt基催化剂媲美，具有更好的实际应用前景。

上海硅酸盐研究所王家成教授课题组最近在Nano-Micro Letters期刊发表了题为「Facile Synthesis of N-doped Graphene-like Carbon Nanoflakes as Efficient and Stable Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction」的文章。

此工作以可再生生物质材料（柠檬酸和双氰胺）为原料，利用简便的一步热解法合成了一系列N掺杂碳材料（NCs），此NCs由类似石墨烯的少层碳纳米片构成，其孔体积随前驱体中双氰胺的比例增加而增加。

在柠檬酸/双氰胺比例为1：6时，所得产物（NC-6）的氮含量最高（6.2%），而N元素主要以吡啶型和石墨型N基团的形式存在。在半波电势下，NC-6的负偏移约为66mV，说明具有优越的ORR电催化活性。

此外，与商业Pt/C电极相比，NC-6具有更好的甲醇渗透抗性和化学稳定性。这项研究为新型ORR电催化剂的开发及应用带来新的思路。

图文导读

▶ 示意图1 在1000℃下热解生物质柠檬酸和双氰胺合成氮掺杂类石墨烯碳纳米片。

▶ 图1 a)PC（无氮多孔碳），b)NC-1（双氰胺：柠檬酸=1：1时合成的N掺杂碳材料），c)NC-3（双氰胺：柠檬酸=3：1）和d)NC-6（双氰胺：柠檬酸=6：1）的SEM图，以及NC-6对应的e)O和f)N的元素面扫描图。

▶ 图2 NC-6的a)TEM和b)高分辨率TEM图像。

▶ 图3 a)PC，NC-1，NC-3和NC-6的XPS全谱。b) PC，NC-1，NC-3和NC-6中O/C和N/C的原子比。c) NC-1，d)NC-3和e)NC-6的N 1 s的高分辨XPS谱图。f)NC-X样品的石墨烯平面中的含N物质的示意图。

▶ 图4 PC和NC样品的拉曼光谱。

▶ 图5 a)N₂吸附—解吸等温线和b)由吸附支计算出的PC和NC-X样品的对应的孔径分布曲线。实心符号和空符号分别对应于左侧和右侧的坐标轴。

▶ 图6 在0.1M KOH溶液中进行电化学氧还原测量。a)在O₂饱和溶液中以10mVs^-1的扫描速度和1600rpm转速对PC，NC-1，NC-3，NC-6和商业Pt / C催化剂的LSV曲线进行比较。b)半波电势和电流密度对二氰胺（DCA）与柠檬酸的质量比的依赖性。c)在O₂或N₂饱和溶液中NC-6的CV曲线。d)在不同转速下（从400到2025rpm）NC-6和Pt/C的LSV曲线。e)在不同转速和0.4V条件下基于LSV曲线的样品K-L图。f) 在电势范围为0.2-0.5V之间，由K-L图计算出的不同样品的电子转移数。

▶ 图7 在O₂饱和的0.1MKOH溶液中及10mV s^-1的扫描速率和1600 rpm的转速下NC-6和Pt/C的环盘伏安图。b)在O₂饱和的0.1MKOH溶液中，NC-6和Pt/C的过氧化物收率和转移电子数。

▶ 图8 a) 在1600rpm的转速下在0.1M KOH溶液中加入3M甲醇约5min后，测得NC-6和Pt/C电极的计时电流响应。b)在O₂饱和的0.1M KOH溶液中和0.4V条件下，NC-6和Pt/C电极的计时电流曲线。

文章信息

文章发表于 Nano-Micro Letters 期刊 2018 年第 10 卷第 2 期，详情请阅读全文，可免费下载。本文在期刊微信 (nanomicroletters)、微博 (纳微快报NML)、科学网博客、Facebook、Twitter等媒体推出，请多关注。以往微信推文可参看网站（http://nmsci.cn）

Cite as： Daguo Gu, Yao Zhou, Ruguang Ma, Fangfang Wang, Qian Liu, Jiacheng Wang, Facile Synthesis of N-doped Graphene-like Carbon Nanoflakes as Efficient and Stable Electrocatalysts for the Oxygen Reduction Reaction. Nano-Micro Lett. (2018) 10:29.

https://doi.org/10.1007/s40820-017-0181-1

关键词：氮掺杂，类石墨烯，碳纳米片，自电催化剂，氧还原反应

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通讯作者简介

研究员，博士生导师，中科院“百人计划”入选者。中科院上海硅酸盐所“组合技术与能源材料研究”团队负责人。

先后在日本东京大学、德国德累斯顿工业大学和英国卡迪夫大学从事科研工作近6年；2013年入选中国科学院“引进海外杰出人才”（百人计划）。

在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater. 等国际期刊上发表学术论文90余篇，被引用2000余次。担任Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., J. Am. Chem. Soc., Small等多个学术期刊的评审专家，担任国际学术期刊Nano Advances的共同创刊主编，任Scientific Reports编委。

Email：jiacheng.wang@mail.sic.ac.cn

主页：

http://sourcedb.sic.cas.cn/zw/rck/201304/t20130403_3813559.html

主要研究领域：

（1）无机非金属材料的高通量制备与快速筛选/优化；

（2）非贵金属电催化材料结构调控及其反应机理研究；

（3） CO₂存储与资源化。

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