哈工大于杰团队：宏观孔和定向通道赋予非晶硅纳米点低应变和快充储锂特性

研究背景

高能量密度、长循环寿命以及快速充电的锂离子电池(LIBs)对于3C电子产品和电动汽车的快速发展具有重要意义。然而，由于商业石墨负极存在各向异性的锂储存行为，限制了LIBs快速充电能力的进一步提升，同时由于其低理论容量(372 mAh g⁻1)，限制了LIBs能量密度的进一步提高。硅(Si)由于其超高的理论比容量(~ 4200 mAh g⁻1)、低工作电位(< 0.5 V vs Li/Li⁺)以及地壳中丰富的储量，被认为是最有前景的下一代LIBs负极材料。然而，Si存在低本征电导率和锂化时巨大的体积膨胀问题，前者限制了电极中电子转移，后者不可避免地导致Si颗粒的粉碎，从而造成不稳定的固体电解质界面(SEI)膜和严重的颗粒间电通路失效。

硅碳复合材料被视为解决硅负极存在的上述问题的可靠解决方案。但是，尽管经过多年的发展，硅碳复合材料目前仍存在以下问题：(1)难以实现亚纳米级硅碳复合相的制备；(2)硅碳界面处电荷转移困难；(3)电极体积膨胀较大；(4)快速充电能力不足。

Macroporous Directed and Interconnected Carbon Architectures Endow Amorphous Silicon Nanodots as Low-Strain and Fast-Charging Anode for Lithium-Ion Batteries 

Zhenwei Li, Meisheng Han*, Peilun Yu, Junsheng Lin, and Jie Yu*

Nano-Micro Letters (2024)16: 98

https://doi.org/10.1007/s40820-023-01308-x

本文亮点

1. 利用垂直石墨烯(VG)将均匀分散在碳纳米球中非晶Si纳米点焊接在大孔碳骨架壁上构建MPCF@VG@SiNDs/C，已成功合成并实现每批几千克的生产。

2. 有限元模拟揭示，高度分散在碳纳米球中的非晶Si纳米点在锂化过程中可以实现超低的应力和应变值。

3. 在工业电极条件下实现了独特的低应变特性和快速充电能力。

内容简介

制备低应变和快速充电的硅碳复合负极是锂离子电池(LIBs)中迫切需要解决的难题。在此，哈工大于杰团队报告了一种独特的硅碳复合材料，通过在大孔碳骨架(MPCF)的墙壁上由垂直石墨烯(VG)焊接的碳纳米球中均匀分散无定形硅纳米点(SiNDs)，标记为MPCF@VG@SiNDs/C。超小硅纳米点(~ 0.7 nm)的高分散性和非晶特征，VG的灵活和定向的电子/Li⁺传输通道，以及MPCF赋予了MPCF@VG@SiNDs/C更多的锂储存位点、快速的Li⁺传输路径以及独特的低应变性能。因此，MPCF@VG@SiNDs/C在工业电极标准下的半电池中表现出高循环稳定性和高倍率容量(20 A g⁻1时为910.3 mAh g⁻1)。组装的软包全电池具有高能量密度(1694.0 Wh L⁻1；602.8 Wh kg⁻1)和优异的快速充电性能(以3 C充电16.8分钟，498.5 Wh kg⁻1)。这项研究为制备实际应用的先进硅碳复合负极打开了新的可能性

图文导读

I  材料合成与表征

图1a展示了样品制备的示意图。首先，将甲基三甲氧基硅烷(OMCTS)在静态密封箱式炉中通过高温和氢气还原，裂解成SiNDs/C纳米球。然后，在1000 ℃下，通过典型的热化学气相沉积(CVD)方法，在含有H₂和CH₄的气氛中，将VG生长在SiNDs/C纳米球表面，得到VG@SiNDs/C。随后，VG@SiNDs/C、壳聚糖和乙酸以一定质量比混合，在Ar气氛下升温至900 ℃，完成碳化，并通过气流粉碎机进行粉碎。在此过程中，壳聚糖和乙酸分别作为碳前体和成孔剂，构建了MPCF。同时，在热处理过程中，VG@SiNDs/C牢固地焊接在MPCF的壁上，获得了每批产量约为4.9千克的MPCF@VG@SiNDs/C。

SEM和TEM图像(图1b)显示SiNDs/C样品由平均直径约150纳米的均匀纳米球组成。在AC-TEM观察中，SiNDs的平均尺寸约为0.7纳米(图1c)。为了进一步证明SiNDs的尺寸，使用NaOH对SiNDs/C样品中的SiNDs进行蚀刻。如图S8所示，在蚀刻后，SiNDs/C保持其球形结构，并呈现出孔径集中在约0.8纳米的微孔结构，表明SiNDs的尺寸约为0.8纳米，基本与AC-TEM的结果一致。图1c中的AC-TEM图像还表明SiNDs/C中的硅和碳组分是非晶态的。这一结果在图1d中的选区电子衍射(SAED)图案中得到了进一步的确认。此外，高角度环形暗场(HAADF)和相应的AC-TEM EDS元素分布图像(图1e-g)表明SiNDs在SiNDs/C纳米球中均匀分布。值得注意的是，SiNDs的非晶特性、超小尺寸和高分散性使其具有各向同性的体积膨胀率和循环中的小应力累积，从而确保均匀的应力分布和稳定的结构。此外，非晶碳基质包裹在非晶SiNDs周围，可作为电解质隔离层，避免SiNDs的聚集。在SiNDs/C表面生长VG后，TEM(图1h)图像显示VG均匀覆盖在SiNDs/C表面。此外，如图1i所确认，VG的高度约为50纳米。高分辨率(HR)TEM图像(图1j)显示，VG具有1-4个原子层，垂直于SiNDs/C的表面。少数层结构赋予VG良好的柔韧性，确保了即使在发生较大应变时，结构的完整性也能得以保持。图1k显示，MPCF@VG@SiNDs/C在造粒和粉碎过程后呈现出微米级和不规则的块状形态。平均尺寸约为20微米。在高倍率SEM图像中(图1k的插图)，MPCF@VG@SiNDs/C具有大孔蜂窝状结构，平均孔径约为350纳米。每个蜂窝包含1-3个由VG焊接在MPCF壁上的VG@SiNDs/C。这种独特的结构在TEM观察中得到进一步证实(图1l)。此外，图1m确认VG牢固地结合并嵌入在碳壁中，VG/C碳壁界面没有留下任何空隙。这种强大的结合提供了从外部碳壁到内部SiNDs的快速和连续的电荷传输路径，避免了在具有预先设置空隙的典型硅-碳核-壳复合材料中存在的界面电荷传输差的问题。此外，由于VG具有定向通道和高电导率(约为10⁵ S m⁻1)，它还可以促进Li离子的传输。更重要的是，MPCF和柔性的VG为Si的体积膨胀提供了足够的空间和缓冲。基于上述分析，成功构建了高度分散的非晶SiNDs的大孔径定向互连的碳架构。

图1. 样品的结构表征。(a)样品合成示意图。(b) SEM图像，(c) AC-TEM图像，(d) SAED图像，(e) HAADF图像，以及(f-g) SiNDs/C 的 AC-TEM 能谱图。(h-i) 透射电子显微镜(TEM)和(j)高分辨透射电子显微镜(HRTEM)图像。(k) SEM 图像(插图是 k 的高倍放大图)，(l) TEM 图像，以及 (m) HRTEM 图像。

样品的结晶结构通过XRD进行分析，如图2a所示。在SiNDs/C的XRD图谱中无法检测到峰，表明其为非晶性，与图1c和d中的HRTEM结果相一致。在SiNDs/C表面生长VG后，出现了两个明显的峰，分别位于约25.5和43.5°，对应于VG的(002)和(100)晶面。在MPCF@VG@SiNDs/C的衍射图案中，也可以检测到VG的反射，但相对较宽。这可能是因为非晶的MPCF掩盖了VG的信号。图2b展示了样品的拉曼光谱。在所有样品中都检测到两个典型的碳峰；G带(~ 1595 cm⁻1)对应于sp2碳原子的面内伸缩振动，D带(~ 1355 cm⁻1)与碳原子的晶格缺陷有关。D带和G带之间的强度比反映了样品中的缺陷浓度。SiNDs/C表现出较高的ID/IG值，表明存在大量缺陷，归因于非晶碳的存在(由AC-TEM和XRD结果证实)。在SiNDs/C表面生长VG后，低缺陷的VG显著降低了VG@SiNDs/C的ID/IG值。随后对VG@SiNDs/C进行造粒导致VG信号被壳聚糖衍生的富缺陷的非晶碳所覆盖。这导致MPCF@VG@SiNDs/C的ID/IG值较VG@SiNDs/C明显增加。除了D带和G带，VG@SiNDs/C还可检测到强烈的2D带(~ 2710 cm⁻1)，其IG/I2D值较低(0.98)，表明VG的层数较少。这一结果与图1j中的HRTEM结果一致。

我们进行了XPS分析以研究制备样品的元素特征和化学状态。在全谱XPS谱图中(图2c)，SiNDs/C显示Si 2p、C 1s和O 1s峰，证明了Si和C组分的存在。样品表面的Si含量是一个重要的指标，因为当大量Si暴露在活性材料的表面时，它会反复消耗电解液。XPS的检测深度通常为几纳米，使其成为分析样品表面元素含量的有效工具。如图所示，SiNDs/C具有明显的Si 2p峰，表明表面Si含量较高，暗示大量Si纳米点暴露在表面上。在VG和MPCF的覆盖下，VG@SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C的消失的Si 2p峰表明在样品表面没有SiNDs的暴露，避免了Si与电解液的直接接触。在Si 2p的高分辨率XPS谱中，SiNDs/C表现出明显的Si-Si峰，一个较小的Si-O峰和一个弱的Si-O-C峰(图2d)，表明SiNDs/C的主要成分是Si⁰。Si-O和Si-O-C的存在主要归因于SiNDs/C的不完全还原。在样品的C 1s谱中(图2e)，与SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C样品的无定形碳(C-C，sp3)相比，VG(C=C，sp2)使得VG@SiNDs/C的C 1s峰向低结合能方向移动。图2f显示了样品的TGA曲线。根据在空气中加热至1000°C后的残余重量(Si→SiO₂; C→CO₂)，可计算SiNDs/C、VG@SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C中的Si含量分别为约45.5、37.5和29.9 wt%。图2g和h展示了样品的N2吸附-脱附曲线和孔径分布。所有样品都显示出介孔结构，VG@SiNDs/C的比表面积(65.4 m2 g⁻1)大于SiNDs/C(40.2 m2 g⁻1)，这是由于存在少层VG。在将VG@SiNDs/C焊接到MPCF的壁上后，微米级的MPCF@VG@SiNDs/C显示出显著减小的比表面积为8.1 m2 g⁻1。从而，其振实密度和电极压实密度分别可以高达0.82和1.38 g cm⁻3(图2i)。

图2. 样品分析：(a) SiNDs/C、VG@SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C的XRD图谱，(b) 拉曼光谱，以及(c) XPS谱。(d) SiNDs/C的Si 2p光谱。(e) C 1s光谱，(f) 热重分析(TGA)光谱，(g) 氮吸附/脱附等温线，(h) 孔径分布，以及(i) SiNDs/C、VG@SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C的振实/电极密度。

II  锂离子电池的电化学性能表征

图3为SiNDs/C、VG@SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C电极在扣式半电池中的电化学表现。这些电极均在面积容量约为3.8 mAh cm⁻2下进行测试。在0.1 A g⁻1的电流密度下，SiNDs/C、VG@SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C的首次充电容量分别为2134.6、1794.6和1512.2 mAh g⁻1(图3a)。容量主要取决于样品中Si的量(在图2f中计算)。MPCF@VG@SiNDs/C由于最低的比表面积，从而提供最大的初始库仑效率(CE)为86.6％。虽然MPCF@VG@SiNDs/C的首次充电容量略低于SiNDs/C和VG@SiNDs/C，但在100个循环后，它展现出最高的容量保持率为102.0%，而VG@SiNDs/C和SiNDs/C分别为95.7%和89.4%(图3b)。SiNDs/C的最低容量保持率主要是由于Si膨胀的空间不足以及颗粒表面上的Si含量较高(反复消耗电解液)。图3c为电极在0.1到20 A g⁻1的电流密度的倍率性能。在2 A g⁻1时，MPCF@VG@SiNDs/C的容量保持在1288.6 mAh g⁻1，对应于0.1 A g⁻1(1512.8 mAh g⁻1)时容量的85.2%。即使在10和20 A g⁻1的循环后，MPCF@VG@SiNDs/C仍然提供了1045.4和910.3 mAh g⁻1的高可逆容量。此外，当电流密度恢复到0.1 A g⁻1时，容量完全恢复。相比之下，尽管VG@SiNDs/C和SiNDs/C在较低电流密度(< 2 A g⁻1)下提供高容量，但在较高电流密度(> 5 A g⁻1)下，VG@SiNDs/C的倍率容量远远不及MPCF@VG@SiNDs/C。MPCF@VG@SiNDs/C的卓越速率性能主要归因于少层VG提供的以下两点：1)提供定向且连续的通道以加速Li⁺传输，2)确保在内部SiNDs和外部MPCF之间高效的电荷转移(图3c的插图)。此外，在循环测试过程中，所有这些样品保持稳定，如每个电流密度下相似的充电/放电曲线所证实的那样(图3d-f)。

继续探讨MPCF@VG@SiNDs/C出色的倍率性能原因，进行了等效电路拟合的EIS研究(图3g-i)。对于Nyquist图，半圆的直径反映了电荷转移电阻(Rct)，斜线的斜率对应于Li⁺扩散的Warburg阻抗(W)，与x轴交点的值与电解液电阻(Rs)有关。与VG@SiNDs/C和SiNDs/C相比，MPCF@VG@SiNDs/C提供最低的Rct、Rs，以及最大的直线斜率，表明其卓越的电荷传输能力。值得注意的是，与微米级MPCF@VG@SiNDs/C相比，纳米级VG@SiNDs/C导致较低的压实密度和电极压实密度(图2i)，从而在相同的面积容量条件下显著增加了电极厚度。电极厚度的增加无疑会延长电荷传输距离。此外，与MPCF@VG@SiNDs/C相比，VG@SiNDs/C颗粒之间的接触电阻由于VG@SiNDs/C的纳米级尺寸而增加。这些结果强有力地支持了图3c中MPCF@VG@SiNDs/C的最佳倍率性能。此外，这些样品的Rct在循环过程中继续减小，主要是由电极的激活和稳定引起的。

图3. 锂离子储存性能。a 首次充电/放电曲线，b 在0.1 A g⁻1的循环性能，c速率性能，d，e，f 在不同电流密度下的充电/放电曲线，循环之前的Nyquist图g，第1个循环后的h，和速率测试后的i SiNDs/C、VG@SiNDs/C和MPCF@VG@SiNDs/C。

为了进一步了解MPCF@VG@SiNDs/C电极卓越的循环稳定性，我们进一步观察了其形貌和电极膨胀情况。图4a显示，在循环之前，MPCF@VG@SiNDs/C电极表面呈现均匀完整的形态。在1 A g⁻1下经过1000次循环后，电极表面保持完整，没有裂纹，尽管表面相对粗糙了一些(图4b和c)，表明长期反复的锂化/脱锂过程并未对电极结构造成显著损害。从断面SEM图像中可以看出，MPCF@VG@SiNDs/C电极在循环之前的初始厚度约为18.3 μm(图4d)。经过1000次循环后，厚度略微增加至约18.7 μm(图4e)，显示变化比约为2.2%。这表明SiNDs在MPCF中的数百次体积膨胀/收缩并没有损坏MPCF@VG@SiNDs/C和整个电极结构。这可以通过图4f中的观察进一步证实，可以看出，MPCF@VG@SiNDs/C在1000次循环后保持其形态和结构的完整性。增厚的VG可能是由于电解液的分解产物或残留的粘结剂的沉积。以上结果表明了MPCF@VG@SiNDs/C的独特低应变特性，这为卓越的循环稳定性提供了坚实的基础，并为快速充电性能打下了基础。

为了从机械角度进一步了解确保MPCF@VG@SiNDs/C电极高循环稳定性的低应变性能和均匀应力分布的特性，我们采用有限元模型评估了锂化诱导应力和应变状态。对于机械模拟，我们选择了结晶和非晶Si纳米点进行比较。为两种样品构建了两个理想化模型，即一个是结晶SiNDs分散在非晶碳纳米球中(称为C-SiNDs/C)，另一个是非晶SiNDs分散在非晶碳纳米球中(称为A-SiNDs/C)。两个模型中的Si含量设定为45.5 wt%，与实验样品中SiNDs/C纳米球中的Si含量一致(图2f)。根据先前的报告，在锂化过程中，锂离子沿<110>晶轴的扩散速度比沿<111>晶轴的扩散速度快，导致<110>晶面的膨胀速率是<111>晶面的8倍。因此，引入了C-SiNDs/C模型的各向异性体积膨胀。同时，非晶Si的各向同性膨胀速率也适用于A-SiNDs/C模型。图4g和h显示了在SiNDs的体积膨胀为400%的情况下，A-SiNDs/C和C-SiNDs/C模型的有效应力(von Mises应力)和体积应变分布，分别。与C-SiNDs/C模型相比，A-SiNDs/C模型的应力/应变分布更加均匀。此外，A-SiNDs/C模型的应力和应变值也比C-SiNDs/C模型低得多。也就是说，在A-SiNDs/C模型中，相对于C-SiNDs/C模型，应力和应变的产生得到了明显的抑制。图4i和j显示了A-SiNDs/C和C-SiNDs/C模型在膨胀过程中的平均应力和体积应变变化，分别。可以看出，在膨胀过程中，A-SiNDs/C模型的平均应力和应变值始终较低。这表明，与C-SiNDs/C模型相比，非晶Si的各向同性膨胀极大地缓解了A-SiNDs/C模型中的应力，并减小了A-SiNDs/C模型中的体积应变，从而经受住了锂化过程中增加的应力和应变。因此，模拟结果清楚地显示了我们的SiNDs/C样品具有比常用的结晶Si材料更高的结构稳定性，为MPCF@VG@SiNDs/C电极的长寿命提供了有效保障。更重要的是，模拟结果为接下来在硅碳负极中发展非晶硅纳米颗粒(SiNDs)铺平了道路。

总的来说，MPCF@VG@SiNDs/C的结构设计具有以下优势。首先，SiNDs/C纳米球中的VG和C组分作为电解质隔离层可以防止Si纳米点直接暴露在电解质中(在图2c中得到证实)。其次，MPCF使SiNDs/C纳米球在MPCF@VG@SiNDs/C中膨胀/收缩时不会出现明显的体积变化，从而实现了独特的低应变特性和稳定的锂离子存储。第三，VG作为桥梁连接了内部SiNDs/C纳米球和外部MPCF，避免了典型硅碳核壳复合材料中预先设置的空隙空间导致的界面电荷低效传输的问题。VG的良好柔韧性确保了在由于重复体积膨胀/收缩引起的大应变后，电子传输通道的完整性。最后，VG具有定向和连续通道，可以加速Li⁺的传输，这可以打破碳框架中曲折的Li离子扩散路径的限制。因此，获得了一种具有独特低应变特性和快速Li离子传输能力的先进MPCF@VG@SiNDs/C阳极，如图4k中示意图所示。

图4. 低应变性能表征。MPCF@VG@SiNDs/C电极的表面SEM图像，(a) 循环之前和(b-c) 在1 A g⁻1下1000次循环之后。MPCF@VG@SiNDs/C电极的断面SEM图像，(d)循环之前和(e) 在1 A g⁻1下1000次循环之后。(f) MPCF@VG@SiNDs/C在1 A g⁻1下1000次循环后的高倍率SEM图像。(g)体积膨胀达到400%后A-SiNDs/C和C-SiNDs/C的应力分布。(h)体积膨胀达到400%后A-SiNDs/C和C-SiNDs/C的体积应变。A-SiNDs/C和C-SiNDs/C在膨胀过程中的(i)平均应力和(j)应变变化。(k) 低应变性能的示意图。

III 全电池性能

为了评估MPCF@VG@SiNDs/C的商业化前景，我们使用MPCF@VG@SiNDs/C作为阳极和商业NCM811作为阴极，在N/P比为1.08时制备了袋式全电池。N/P比是电池设计中的一个重要参数。在锂离子电池中，N/P比低于1会导致锂在阳极表面沉积，从而影响电池的安全性。相反，N/P比过高会导致阳极利用不足，降低电池的能量密度。因此，锂离子电池的N/P比通常在1.05到1.1的范围内。根据商业全电池标准，制备并测试袋式全电池。在图6a中，制备的袋式全电池(图6a中的插图)表现出204.7 mAh g⁻1的放电容量，初始库仑效率为89.9%。第2和第100循环的几乎重叠的充放电曲线表明了电极的优异稳定性。在0.1 C下，全电池在100个循环后仍然提供198.6 mAh g⁻1的高可逆容量，容量保持率为97.0%(图6b)。经过1000个1 C的循环后，全电池仍然提供151.0 mAh g⁻1的容量，容量保持率为78.3%(图6c)，进一步证明了其优异的循环稳定性。在图6d中，全电池在0.1、0.2、0.5、1、2和3 C下提供的倍率容量分别为203.7、199.2、193.8、187.8、180.4和171.5 mAh g⁻1。值得注意的是，在1和3 C下的容量分别相对于0.1 C下容量的92.2%和84.2%，显示了其优异的锂离子传输能力。此外，袋式全电池的质量能量密度被计算为602.8(根据活性材料的质量)和322.2 Wh Kg⁻1(根据活性和非活性材料的质量)。值得注意的是，在3 C下只需16.8分钟的充电时间即可获得498.5 Wh kg⁻1(相对于活性材料的质量能量密度的82.7%)。此外，全电池的体积能量密度可达1694.0(根据活性材料的厚度)和1034.0 Wh L⁻1(根据活性和非活性材料的厚度)。显然，与先前报道的在工业/非工业电极标准下的硅碳负极相比，MPCF@VG@SiNDs/C在全电池中具有显著的优势(图6f，g和h)。特别是在快速充电能力和循环稳定性方面。当将无人机的原始电池更换为制备的袋式全电池时，无人机可以正常飞行，如图6i所示。这些结果充分证明了MPCF@VG@SiNDs/C在实际应用中的巨大潜力。

图5. 全电池测试和性能比较。(a)0.1 C速率下的恒流充放电电压曲线(插图是制备的袋式全电池)，(b)0.1 C和(c)1 C下的循环性能，(d)倍率性能，(e)袋式全电池的能量密度与充电时间之间的关系。(f)环稳定性，(g)比重能量密度，(h)积能量密度与先前报道的硅碳负极的比较。(i)由制备的袋式全电池供电的飞行中的无人机的照片。

IV 总结

总之，通过在碳纳米球中均匀分散非晶态SiNDs(直径约为0.7 nm)，并通过石墨烯(VG)将其焊接在MPCF壁上，设计了一种低应变和快速充电的负极。超小SiNDs的高分散性和非晶特性带来了均匀的应力分布。MPCF为SiNDs提供了膨胀空间，消除了整个MPCF@VG@SiNDs/C电极的体积变化，从而实现了低应变特性。VG作为桥梁构建了用于快速Li⁺ /电子传输的定向和互连通道。因此，在半电池中，MPCF@VG@SiNDs/C表现出长循环寿命、高比容量(1512.2 mAh g⁻1)和优越的倍率性能(20 A g⁻1时为909.3 mAh g⁻1)。袋式电池显示出有竞争力的质量能量密度(602.8 Wh kg⁻1)、体积能量密度(1694.0 Wh L⁻1)和快速充电能力(498.6 Wh kg⁻1，在3 C时充电时间为16.8分钟)。这项研究为设计和制备实际能源应用中优越的硅碳负极提供了一种新颖而有效的策略。

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Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2022JCR影响因子为 26.6，学科排名Q1区前5%，中科院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。

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