NML综述:晶面工程构筑的先进电催化析氢和析氧催化剂

探索和利用绿色和可持续能源对实现未来低碳能源经济至关重要且高度紧迫。氢气凭借着高能量密度、无碳性质和可再生性质等优点被认为是理想的能源载体。绿色电能驱动水分解制氢具有零排放、清洁无污染和制备氢气纯度高等优势,是实现我国双碳战略目标最具前景的低碳清洁能源技术方向之一。然而,析氧反应(OER)涉及多个电子转移步骤和氧氧键的形成过程,被认为是水分解制氢的主要瓶颈。此外,同理论水分解电势(1.23 V)相比,电化学分解水需要1.8 V到2.0 V的高电压来制备氢气和氧气。高活性的电催化剂在析氢反应(HER)和OER过程中可以有效地提高反应动力学和降低过电势。因此,精心设计高活性HER和OER电催化剂对实现高效制氢及碳中和目标具有重要意义。

受益于各向异性,具有多个晶面的纳米催化剂通常展现出晶面依赖的物理和化学特性(如几何结构、表面电子结构、表面内置电场和氧化还原活性位点等),导致HER和OER中间体的吸附能产生差异,从而对HER和OER表现出不同的电催化活性。通过晶面调控策略可以在催化剂表面暴露出高催化活性的晶面。暴露的高活性晶面可以为HER和OER增加活性位点的质量比活性,降低反应能垒和提高催化反应速率。

Facet Engineering of Advanced Electrocatalysts Toward Hydrogen/Oxygen Evolution Reactions
Changshui Wang, Qian Zhang *, Bing Yan, Bo You *, Jiaojiao Zheng, Li Feng, Chunmei Zhang, Shaohua Jiang, Wei Chen *, Shuijian He *
Nano-Micro Letters (2023)15: 52
https://doi.org/10.1007/s40820-023-01024-6

本文亮点

1. 受各向异性的影响,不同的晶面具有晶面依赖的物理和化学特性,从而导致其对HER/OER表现出不同的电催化活性。

2. 暴露的高活性晶面可以为HER和OER增加活性位点的质量比活性,降低反应能垒和提高催化反应速率。

3. 总结了晶面的形成机理和晶面调控策略、晶面工程构筑的催化剂在HER/OER领域所做的贡献以及晶面工程构筑的催化剂在未来发展中存在的机遇与挑战。

内容简介

南京林业大学何水剑教授、华中科技大学游波教授和中国科学院长春应用化学研究所陈卫研究员(现为广西师范大学教授)在文中讨论了HER和OER机理以及HER/OER催化活性的关键评估参数,总结了晶面的形成机理、调控晶面的策略以及晶面工程构筑的高活性电催化剂。强调了密度泛函理论(DFT)在阐释晶面与催化活性的构效关系方面扮演着重要的角色。最后,从合成、反应机理和理论模拟等方面指出晶面工程构筑的高活性HER/OER电催化剂在未来发展中存在的机遇与挑战。

图文导读

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图1. 晶面控制策略以及晶面工程构筑的HER/OER电催化剂的总结。

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图2. 在酸性(左)溶液和碱性(右)溶液的HER机理。

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图3. OER涉及能量转换和存储设备:a小分子(如水和二氧化碳等)电解槽;b金属空气电池;c再生型燃料电池。

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图4. OER涉及的两种反应机理:AEM和LOM。

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图5. 用于晶面工程的有机或无机添加剂示意图。

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图6. 三种策略(选择性封端剂、选择性蚀刻剂和调节剂)调控晶面示意图。

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图7. 晶面工程构筑的贵金属HER电催化剂。

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图8. 晶面工程构筑的磷化物HER电催化剂。

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图9.晶面工程构筑的硫化物HER电催化剂。

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图10. 晶面工程构筑的硫化物HER电催化剂。

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图11. 晶面工程构筑的碳化物和氮化物HER电催化剂。

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图12. 晶面工程构筑的氧化物HER电催化剂。

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图13. 晶面工程构筑的贵金属OER电催化剂。15.png

图14. 晶面工程构筑的氧化物OER电催化剂。

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图15. 晶面工程构筑的硒化物OER电催化剂。

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图16. 晶面工程构筑的氢氧化物OER电催化剂。

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图17.晶面工程构筑的MOFs OER电催化剂。

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图18. 晶面工程构筑的氧化物水分解电催化剂。

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图19.晶面工程构筑的氧化物水分解电催化剂。

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图20. 晶面工程构筑的硫化物水分解电催化剂。

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图21. 晶面工程构筑的HER/OER电催化剂在未来发展示意图。

作者简介

何水剑
本文通讯作者
南京林业大学 教授
主要研究领域
合理构建碳纳米材料及其纳米复合材料并应用于超级电容器、电催化、电化学传感器。
主要研究成果
2016年获得博士学位,博士师从中国科学研究院长春应用化学研究所陈卫研究员。随后的三年里,他先后加入了美国犹他州立大学Tianbiao (Leo) Liu教授课题组(2016-2017)和加拿大西安大略大学Zhifeng Ding教授课题组(2017-2019),从事博士后研究工作。2019年,作为海外高层次人才(江苏特聘教授)被引进到南京林业大学材料科学与工程学院,目前已在Energy Storage Materials, ACS Energy Letters, Journal of Materials Chemistry A, Materials & Design, Nanoscale, Carbon, Journal of Power Sources, Microporous and Mesoporous Materials, Current Opinion in Electrochemistry, Journal of Materials Science等国际期刊上发表多篇学术论文。
Email:shuijianhe@njfu.edu.cn
23.png陈卫
本文通讯作者
中国科学院长春应用化学研究所 教授
主要研究领域
电分析化学;电催化;气体传感;金属团簇等纳米结构材料制备和性能研究。
主要研究成果
中科院长春应化所研究员,博士生导师,中南大学兼职教授。主要从事能源电催化,电分析化学,电化学传感和纳米电化学等研究工作。近年来在Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Angew. Chem. Int. Ed., J. Am. Chem. Soc., Adv. Funct. Mater., ACS Catal.等国际学术期刊发表论文170余篇。被SCI他引10,000余次,H指数为61。入选中科院长春应化所 “百人计划”,2017、2018年RSC中国高被引作者,2018、2019年度科睿唯安全球 “高被引科学家”。获得“中国电化学青年奖”,“中国科学院大学-BHPB导师科研奖”,2013年吉林省自然科学学术成果一等奖(排名第一),2019年吉林省自然科学一等奖(排名第一)。现任电分析化学国家重点实验室副主任和中国电化学专业委员会委员。担任Scientific Reports、Molecules等期刊编委。
Email:weichen@ciac.ac.cn
撰稿:原文作者
编辑:《纳微快报(英文)》编辑部

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24.jpgNano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊,主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc),包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录,2021JCR影响因子为 23.655,学科排名Q1区前5%,中科院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉,2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。

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