微孔-介孔-大孔三级多孔氮掺杂空心碳壳：高效ORR电催化剂

文章概述

阴极氧还原反应（ORR）是燃料电池的重要研究方向之一。氮掺杂纳米碳材料（CNT、石墨烯、空心碳球等）可提供可调电子结构和电子分布，是近年来受到广泛关注的ORR非金属电催化材料。尽管如此，氮掺杂碳材料与商用Pt/C催化剂相比，其电催化性能还存在较大差距。中科院上海硅酸盐研究所王家成等利用高温CO2刻蚀空心碳球的方法，制备出微孔-介孔-大孔三级多孔氮掺杂空心碳壳材料。950度活化的样品具有最大的比表面积（2072 m2 g-1）, 孔容（1.96 cm3 g-1）和分级微孔-介孔分布（1.2, 2.6和 6.2 nm）。因此，该温度下活化的材料具有最优的电催化ORR性能。在这种新型三级多孔系统中，大孔能储存反应物、介孔能提高反应物传输效率、微孔有利于反应离子累积。得益于此，这种分级多孔碳壳材料具有相当优异的ORR催化活性，同时其对甲醇的耐受性和催化寿命要明显优于Pt/C。

文章引用信息

Ruohao Xing . Tingsheng Zhou. Yao Zhou. Ruguang Ma . Qian Liu . Jun Luo. Jiacheng Wang，Creation of Triple Hierarchical Micro-Meso-Macroporous N-doped Carbon Shells with Hollow Cores Toward the Electrocatalytic Oxygen Reduction Reaction. Nano-Micro Lett.(2018)10:3.http://dx.doi.org/10.1007/s40820-017-0157-1

此工作发表于Nano-Micro Letters期刊2018年第10卷第1期，详情请阅读全文，可免费下载。本文同步在期刊微信、微博、科学网博客、Facebook、Twitter等平台推出。以往推文请关注中文推广网站（http://nmsci.cn）。

作者介绍

王家成，研究员，中科院“百人计划”入选者。2007年毕业于中国科学院上海硅酸盐研究所，获工学博士学位，先后在日本东京大学、德国德累斯顿工业大学和英国卡迪夫大学从事科研工作近6年；2013年入选中国科学院“引进海外杰出人才”（百人计划）并回所工作。累计在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater.等国际期刊上发表学术论文80余篇，被引用2000余次。担任Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater., J. Am. Chem. Soc.多个学术期刊的评审专家；担任国际学术期刊Nano Advances共同创刊主编；任Nature出版集团杂志Scientific Reports编委。

研究方向：1、无机非金属材料的高通量制备与快速筛选/优化；2、非贵金属电催化材料结构调控及其反应机理研究；3、CO2存储与资源化。

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图文导读

图 1 中空大孔芯分层微介孔CANHCS的合成方案

图 2 不同的温度下制备活性样品的产量

图 3 a) HPSs, b) NHCSs, c) CANHCS-800, d) CANHCS-900, e) CANHCS-950 的SEM图像 ,f) a–e)碳球的平均直径

图 4 a–b） NHCSs 和 c–d） CANHCS-950的TEM图像

图 5 NHCSs, CANHCS-800, CANHCS-900,和CANHCS-950的a)N2吸附-脱附等温线, b)微孔和中孔范围的表面积和孔隙体积，c)孔隙分布曲线

图 6 a）NHCSs, CANHCS-800, CANHCS-900 and CANHCS-950的XPS谱图，b) CANHCS-800, c) CANHCS-900, d) CANHCS-950 and 和e) NHCSs的N 1s高分辨率的XPS分析，f）从N 1s峰接收的不同功能N的相对原子百分比（%）

图 7 NHCSs, CANHCS-800, CANHCS-900和CANHCS-950的拉曼光谱

图 8 a) 50 mV s-1的扫描速度下，N2和O2饱和的0.1 M KOH电解质中，CANHCS-950的循环伏安曲线，b) 从400到2025 rpm的旋转速度，在O2饱和的0.1 M KOH电解液中CANHCS-950的线性扫描伏安（LSV）曲线，c) 不同的电极电位时，CANHCS-950从LSV 计算的KL曲线，d) 在O2饱和的0.1 M KOH溶液中，扫描速率为10 mV s-1和1600 rpm时，CANHCS-800, CANHCS-900,CANHCS-950 和NHCSs的LSV曲线， e) 在O2饱和的0.1 M KOH溶液中，扫描速率为10 mV s-1和1600 rpm时，CANHCS-800, CANHCS-900, CANHCS-950 and NHCSs的(Eonset) 和 (E1/2) ， f)在O2饱和0.1M KOH，在扫描速率为10 mV s-1和1600 rpm时，CANHCSs 和NHCSs 的极限电流密度

图 9 a）在转速为1600 rpm，环电势为0.2 V（vs SCE）时，O2饱和的0.1 M KOH电解液中CANHCS-950和Pt/C的旋转环盘电极（RRDE）伏安曲线，b）O2饱和的0.1 M KOH电解液中，CANHCS-950和Pt/C的转移电子数和过氧化物产率

图 10 a）CANHCS-950 和20% Pt/C的ORR的当前时间的恒电位阶跃响应，b）O2饱和的0.1M KOH和3 M甲醇溶液中，CANHCS-950和Pt/C 超过1000s的计时电流响应的比较

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