南洋理工P.S.Lee团队：低温原子层沉积纳米叠层介电增强柔性薄膜晶体管性能

Al₂O₃/HfO₂ Nanolaminate Dielectric Boosting IGZO-Based Flexible Thin-Film Transistors

Qiuwei Shi, Izzat Aziz, Jin-Hao Ciou, Jiangxin Wang, Dace Gao, Jiaqing Xiong, Pooi See Lee*

Nano-Micro Letters (2022)14: 195

https://doi.org/10.1007/s40820-022-00929-y

图1. (a) 含叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的基于IGZO的TFT制造流程示意图，包括各层的厚度信息；(b) 制备好的TFT器件的显微图像；(c) 柔性基底上具有Al₂O₃/HfO₂绝缘层的TFT照片。

II 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的电气性能测试

为了证明基于IGZO的TFT性能，将采用150℃的ALD沉积的不同绝缘层TFT的电气性能进行了比较，绘制图像如图2所示。图2(a)、(d)和(g)分别显示了叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃三种绝缘层的TFT的传输特性，其中叠层Al₂O₃/HfO₂的最大通电电流高达0.7 mA，分别比HfO₂和Al₂O₃绝缘层的TFT高出350%和260%。如图2(b)、(e)、(h)所示，三种绝缘层TFT的阈值电压分别为0.1 V、2.1 V和1.7 V。图2(c)、(f)、(i)显示了叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃三种绝缘层TFT的输出特性，其中施加的VGS范围为2-10 V，步长为2 V。从图中可以看出，三个样品的饱和电流和夹断区域清晰可见，表明VGS可以很好地控制通道电流。并且这三种TFT无电流拥挤效应也表明源漏极和导电沟道接触良好。在10 V的VGS下，带有叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的TFT的IDS(0.42 mA)至少比带有HfO₂(0.18 mA)和Al₂O₃(0.13 mA)绝缘层的TFT大两倍，这可能归功于叠层Al₂O₃/HfO₂的热力学稳定性、高密度和良好的耐腐蚀性以及较高的饱和载流子迁移率。

图2. 采用不同绝缘层制备的IGZO基TFT的传输特性、IDS曲线和输出特性：(a)-(c) 叠层Al₂O₃/HfO₂；(d)-(f) HfO₂；(g)-(i) Al₂O₃。

III Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的形貌和微观结构表征

为了表征150℃下通过ALD沉积的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的形貌和微观结构，对TFT器件的IGZO/Al₂O₃/HfO₂层进行了横截面TEM‑EDS分析。首先使用双光束FIB系统制备的样品SEM图像如图3(a)所示。图3(b)显示了Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的横截面TEM图像，从图中可以观察到五层总厚度约为20nm的浅色层(Al₂O₃)和暗色层(HfO₂)的堆叠结构，界面粗糙度小，厚度均匀性良好。从图3(c)中的HRTEM可以看出Al₂O₃层为非晶态，而HfO₂的晶格条纹可以被清楚地观察到，表明它是结晶状态。此外，图3(d)中的FFT衍射图案也明显证明了HfO₂层的单晶性质。如图3(e)所示，IGZO/Al₂O₃/HfO₂提取的横截面EDS图明确显示了Zn、In、Ga、Al、Hf、C和O元素的分布。图3(f–i)分别显示了Hf、Al、In和O元素的EDS图。

图3. (a) FIB制备的TEM样品的SEM图像；150℃下通过ALD制备的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的横截面(b) TEM和(c) HRTEM；(d) 从c图中虚线区域获得的快速傅里叶变换(FFT)衍射图案；(e) 元素Zn、In、Ga、Al、Hf、C和O的横截面TEM-EDS元素映射图；(f-i) Hf、Al、In和O的EDS映射图。

IV Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的元素组成和化学分析

图4. (a) 制备出的叠层Al₂O₃/HfO₂、HfO₂和Al₂O₃绝缘层的X射线光电子能谱；叠层Al₂O₃/HfO₂和Al₂O₃的高分辨(b)O 1s和(c)Al 2p光谱；(d) 叠层Al₂O₃/HfO₂和HfO₂的高分辨Hf 4f光谱；(e) 界面处具有非晶态Al₂O₃、结晶HfO₂和铝酸盐(Al-Mg-O)相的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层示意图。

V 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性TFT的弯曲性能测试

PI基底上的柔性TFT由150℃ ALD沉积的Al₂O₃/HfO₂纳米叠层制成。如图5(a)所示，可在弯曲半径为40 mm的弯曲表面上测试具有Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的PI基柔性TFT。图5(b)显示了固定VDS为3 V的PI基柔性TFT的传输特性。器件的泄漏电流在10-9 A范围内，最大Ion高达0.83 mA，得到的开关电流比大于106。由图5(c)中IDS和VGS的交点可以提取出阈值电压为2.8 V。图5(d)显示了输出特性，施加的VGS从2 V增加到10 V，步长为2 V，从输出特性曲线中可以观察到饱和的IDS，且在10 V的VGS下IDS高达0.72 mA。图5(e)显示了在40 mm弯曲半径下重复弯曲100次后所制备的柔性IGZO基TFT的传输特性。此外，图5(f)还总结了制备TFT的稳定最大IDS和平均栅泄漏。IGZO基柔性TFT的这些电气性能显示了其良好的柔性和耐久性。

图5. (a) 在弯曲半径为40 mm的弯曲表面上测试含Al₂O₃/HfO₂纳米叠层的PI基柔性TFT的照片；在40 mm弯曲半径下测试的柔性TFT的(b)传输特性，(c)IDS曲线以及(d)输出特性；在40 mm的弯曲半径下重复弯曲100次后，IGZO基柔性TFT的(e)传输特性、(f)最大IDS和平均IGS。

VI 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的湿度稳定性和产率

通过将器件在实验室环境中(相对湿度为60-70%，温度为25-30℃)储存不同的时间，研究了制备的叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的湿度稳定性和滞后特性。如图6(a)所示，叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的栅极泄漏保持稳定，约为10-10 A。同时，TFT在相对湿度为60–70%、温度为25–30℃的环境中暴露48 h后，表现出理想的传输行为，只具有较小的滞后特性。此外，还对叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的可靠性进行了研究。如图6(b)所示，一共测试了7组共49个IGZO基的TFT单元，只有第3组和第4组中的两个单元受损，其他47个单元工作良好，平均最大IDS为0.79 mV，叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的IGZO基TFT的产率高达95%。

图6. (a) 叠层Al₂O₃/HfO₂绝缘层的柔性TFT在原始状态以及在实验室环境(相对湿度为60-70%，温度为25-30℃)中分别存储6 h、24 h、48 h后的传输特性和滞后特性；(b) 3D条形图显示了7组(每组7个单元)的IGZO基TFT的最大IDS。

Qiuwei Shi

本文第一作者

南洋理工大学 研究员

▍主要研究领域

合成纳米新材料、开发新型透明导体、柔性可拉伸设备等。

Izzat Aziz

本文第一作者

南洋理工大学 博士研究生

▍主要研究领域

新型纳米材料与柔性可穿戴设备。

Pooi See Lee

本文通讯作者

南洋理工大学 教授

▍主要研究领域

合成与开发纳米新材料、高能电容器、新型透明导体、柔性可拉伸设备和节能电致变色涂料。

▍主要研究成果

Lee教授于2002年获得新加坡国立大学博士学位；2002年至2003年加入Chartered Semiconductor Manufacturing Ltd (现为Globalfoundries) 研究与技术开发部；2004年1月获得美国电化学学会颁发的2001年Norman Hackerman青年作家奖，并加入南洋理工大学材料科学与工程学院，担任助理教授；2009年被提升为终身副教授；2015年9月被晋升为全职教授。Lee教授在能源和电子应用纳米材料领域撰写并合著了许多出版物，拥有30多项专利申请/临时申请。2004年7月至2008年担任MSE主席(本科生)，2012年6月至2014年6月担任副主席(研究)，2014年3月担任副主任(教职员工)。她于2014年获得国庆奖、公共行政奖章(铜牌)。Lee教授还是享有盛誉的NRF 2015级研究员。2016年至2019年，她担任工程学院副院长，并于2020年被任命为研究生院院长。Lee教授研究方向主要是合成创新纳米材料，并通过了解结构特性来利用其多功能性。她开发了高能电容器、节能电致变色涂层、新型透明导体、柔性和可拉伸设备，热衷于推进绿色纳米技术的前沿，并将研究成果转化为真正的解决方案。Lee教授于2020年当选为美国国家发明家学会(NAI)院士，这是仅授予学术发明家的最高专业荣誉。

▍Email：pslee@ntu.edu.sg

撰稿：原文作者

编辑：《纳微快报(英文)》编辑部

Nano-Micro Letters《纳微快报(英文)》是上海交通大学主办、在Springer Nature开放获取(open-access)出版的学术期刊，主要报道纳米/微米尺度相关的高水平文章(research article, review, communication, perspective, highlight, etc)，包括微纳米材料与结构的合成表征与性能及其在能源、催化、环境、传感、电磁波吸收与屏蔽、生物医学等领域的应用研究。已被SCI、EI、PubMed、SCOPUS等数据库收录，2021JCR影响因子为 23.655，学科排名Q1区前5%，中科院期刊分区1区TOP期刊。多次荣获“中国最具国际影响力学术期刊”、“中国高校杰出科技期刊”、“上海市精品科技期刊”等荣誉，2021年荣获“中国出版政府奖期刊奖提名奖”。欢迎关注和投稿。