Lightweight, Flexible Cellulose‑Derived Carbon Aerogel@Reduced Graphene Oxide/PDMS Composites with Outstanding EMI Shielding Performances and Excellent Thermal Conductivities
Ping Song#, Bei Liu#, Chaobo Liang, Kunpeng Ruan, Hua Qiu, Zhonglei Ma, Yongqiang Guo, Junwei Gu*
Nano-Micro Letters (2021)13: 91
https://doi.org/10.1007/s40820-021-00624-4
1. 基于氢键驱动自组装、凝胶化和冷冻干燥制备具有三维导电网络的纤维素气凝胶(CA)；进而采用真空浸渍-冷冻干燥-高温碳化制备具有三维双层导电网络的“皮-芯”结构纤维素碳@还原氧化石墨烯(CCA@rGO)气凝胶。
2. 在低填料用量下实现了聚二甲基硅氧烷(PDMS)复合材料优异的电磁屏蔽效能(EMI SE)和理想的导热性能，仅3.05 wt%的CCA@rGO即赋予导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料高达51 dB的EMI SE和0.65 W/(m·K)的导热系数(λ)。
高端电子、电气设备在给我们生活带来极大便利的同时，也造成了日益严重的电磁污染(如电子噪声、电磁干扰和射频干扰等)问题；同时电子产品的轻薄化和高集成化发展不可避免地造成电子、电气设备热量的急速积聚(> 5 W/cm²)。在此背景下，以聚合物基复合材料为代表的电磁屏蔽/导热一体化材料兼具轻薄、易加工、可设计性强等优点有望满足高端电子、电气设备的快速发展需求。西北工业大学顾军渭课题组报道了一种具有三维双层导电/导热网络的“皮-芯”结构导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料。仅3.05 wt%的CCA@rGO即赋予导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料高达51 dB的EMI SE和0.65 W/(m·K)的λ，兼具优异的热稳定性和力学性能，在轻质、柔性导热电磁屏蔽复合材料和便携式、可穿戴电子设备等领域具有巨大的应用前景。
I 导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料制备
采用氢氧化钠/尿素溶液通过氢键驱动自组装溶解棉花和冷冻干燥得到CA。通过改进Hummers法制备氧化石墨烯(GO)，将CA浸渍到GO溶液中，通过冷冻干燥和高温碳化得到rGO负载于CCA骨架的CCA@rGO气凝胶并置于模具中，通过真空浇注回填PDMS得到导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料，其制备过程见示意图1。
图1. 导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料制备示意图(a)、CCA@rGO气凝胶柔性(b)和回弹性(c-c”)。
II 导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料的结构形貌
CCA@rGO为均匀的网络结构，其主体框架由CCA构成，rGO包裹CCA纤维，形成类似电缆的“皮-芯”结构(图2)。rGO似“皮”包裹在CCA纤维上，为CCA@rGO提供足够的结构稳定性；CCA似“芯”被rGO包裹，为rGO提供附着点和支撑力。经浇注回填PDMS后，CCA@rGO的“皮-芯”结构得到较好保留，PDMS较均匀地分散在CCA@rGO的三维导电/导热网络的空隙中，先前的CCA@rGO的三维双层导电/导热网络结构也未受明显破坏。
图2. CA(a)、CCA(b-b’)、CCA@rGO(c-c’)和导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料(d)的SEM照片。
III 导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料的电磁屏蔽性能
CCA@rGO具有三维双层导电/导热网络，且具有较高的网络密度，增强了入射电磁波与导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料之间的导电损耗和阻抗失配。当CCA@rGO的用量为3.05 wt%时，导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料的EMI SET为51 dB，是相同用量粉碎处理的CCA@rGO(P(CCA@rGO))/PDMS电磁屏蔽复合材料EMI SET (13 dB)的3.9倍，是纯PDMS (2 dB)的25.5倍(图3)。
图3. PCCA/PDMS(a)、CCA/PDMS(b)、P(CCA@rGO)/PDMS(c)电磁屏蔽复合材料的EMI SET，导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料的EMI SET(d)、EMI SEA和SER(d’)以及电磁屏蔽机理示意图(e)。
IV 导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料的导热性能
“皮-芯”结构的三维双层导电/导热网络也有利于提升导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料的导热性能。当CCA@rGO用量为3.05 wt%时，导热CCA@rGO/PDMS电磁屏蔽复合材料具有最大的λ (0.65 W/(m·K))和热扩散系数(α，1.082 mm²/s)，较CCA/PDMS复合材料(2.24 wt% CCA)的λ (0.48 W/mK)和α (0.7565 mm²/s)提高35.4%和43%，也是纯PDMS的λ (0.20W/mK)和α (0.3185 mm²/s)的3.3和3.4倍(图4)。
图4. 导热CCA@rGO/PDMS EMI屏蔽复合材料的λ(a)、α(b)、三维红外热成像图(c)和表面温度曲线vs加热时间(d)。
顾军渭
本文通讯作者
西北工业大学 教授
功能高分子复合材料(导热、电磁屏蔽、吸波等)和纤维增强树脂基复合材料(透波、耐烧蚀等)的功能/结构一体化设计制备及加工。
▍主要研究成果
入选英国皇家化学会会士、英国材料学会会士。获高等学校科学研究优秀成果奖(科学技术)技术发明二等奖(排名2/6)和第四届中国复合材料学会青年科学家奖。主持国家自然科学基金、XXX技术基础重点项目、XXX计划技术领域基金项目等国家级基金、项目7项，陕西省杰出青年科学基金、广东省基础与应用基础研究基金项目(重点项目)和XXX科研计划项目等省部级基金、项目14项。以第一和/或通讯作者在Angew Chem Int Edit、Sci Bull、Compos Sci Technol和Macromolecules等期刊发表SCI论文110余篇(入选第一和/或通讯作者ESI热点论文32篇、ESI高被引论文50篇)，SCI引用10000余次(H-index为62)。3篇论文入选2018、2019年“中国百篇最具影响国际学术论文”、1篇论文入选2020年“材料领域10大高被引论文”。授权、公开中国、美国发明专利44件。任J Mater Sci Technol、Adv Compos Hybrid Mater副主编， Composites Part B、Compos Sci Technol、Compos Commun、Mater Today Phys、Nano Res和Chinese J Aeronaut期刊编委。
▍Email: gjw@nwpu.edu.cn
宋萍
本文第一作者
西北工业大学 2018级博士研究生
电磁屏蔽高分子复合材料。
▍主要研究成果
获第十一届亚澳复合材料会议(ACCM-11)最佳Mini-oral/Poster奖(第1名，共3人获奖)、2018~2019学年“柯盛新材”专项奖学金。以第一作者在Composites Science and Technology和Composites Communications等期刊发表SCI论文5篇(入选第一作者ESI热点论文2篇、ESI高被引论文3篇)，SCI引用1400余次(H-index为17)。授权、公开国家发明专利6件。
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